cucl负载型吸附剂的制备及性能研究

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1、CuCl负载型吸附剂的制备及性能研究PreparationandPropertiesofSupportedCuClAdsorbents一级学科：化学工程与技术学科专业：化学工艺作者姓名：高飞指导教师：王亚权教授天津大学化工学院二零一七年五月万方数据独创性声明本人声明所呈交的学位论文是本人在导师指导下进行的研究工作和取得的研究成果，除了文中特别加以标注和致谢之处外，论文中不包含其他人已经发表或撰写过的研究成果，也不包含为获得天津大学或其他教育机构的学位或证书而使用过的材料。与我一同工作的同志对本研究所做的任何

2、贡献均已在论文中作了明确的说明并表示了谢意。学位论文作者签名：签字日期：年月日学位论文版权使用授权书本学位论文作者完全了解天津大学有关保留、使用学位论文的规定。特授权天津大学可以将学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索，并采用影印、缩印或扫描等复制手段保存、汇编以供查阅和借阅。同意学校向国家有关部门或机构送交论文的复印件和磁盘。（保密的学位论文在解密后适用本授权说明）学位论文作者签名：导师签名：签字日期：年月日签字日期：年月日万方数据摘要混合气中CO的分离以及C2H4/C2H6体系的分离是化工行业中

3、两类重要的分离过程。目前，深冷分离法是这两类分离过程常用的分离方法，但是该法能耗巨大。π络合分离技术是最有希望代替传统法分离回收CO和C2H4的分离方法，该法具有吸附容量大、吸附选择性高、吸附过程可逆、能耗低和操作简便等特点，其关键是π络合型吸附剂的开发。与其它过渡金属离子相比，一价铜离子与CO和C2H4分子间的络合能力更强，而且铜盐更为经济，因此Cu(I)基吸附剂更具有研究和开发的价值。工业上通常直接以CuCl作为原料来制备Cu(I)基吸附剂，由于CuCl在空气中极容易被氧化，因此制备过程中的所有操作均需

4、要在干燥的惰性气体保护下进行，包括储存过程。本文利用化学稳定性好且更为经济易得的二价铜盐CuCl2作为原料，分别以Y分子筛和活性炭（AC：ActivatedCarbon）作为载体，通过固态热分散方法制备了Cu(I)基络合型吸附剂，其制备条件温和，且进一步降低了吸附剂的制备成本。首先，研究了载体种类、活化条件和铜负载量对吸附剂吸附性能的影响，获得了最优的Cu(I)基Y分子筛吸附剂（CuCl@Y）和Cu(I)基活性炭吸附剂（CuCl@AC）；进一步研究了这两种吸附剂对CO和C2H4的吸附性能，包括吸附容量、吸附

5、选择性、吸附可逆性能以及吸附剂的稳定性能和再生性能，并通过计算吸附热分析了吸附剂与CO和C2H4之间的相互作用；最后，借助AspenAdsorption软件，利用制备的CuCl@AC吸附剂，模拟了从合成气中分离回收CO的五塔真空变压吸附分离过程。表征结果表明，对于CuCl@Y吸附剂，前驱体CuCl2在CO氛围中于663K下可以完全活化还原为CuCl，同时CuCl高度分散在载体的表面上，且CuCl在Y分子筛上的单层分散容量为5mmol/gY分子筛；对于CuCl@AC吸附剂，CuCl2的活化过程不需要还原性气体

6、，在N2氛围中于较低温度543K下就可完全活化还原为CuCl，CuCl也高度分散在活性炭载体表面上，且CuCl在载体AC表面上的单层分散容量为7mmol/gAC。吸附结果表明，制备的CuCl@Y和CuCl@AC吸附剂对CO和C2H4具有高的吸附能力和高的吸附选择性以及良好的吸附可逆性能。对于CuCl@AC吸附剂，在室温下通过抽真空操作就可实现CO和C2H4的脱附。因氧化失活的吸附剂通过活化过程可以再生。计算的吸附热表明，制备的CuCl@Y和CuCl@AC吸附剂与CO和C2H4之间的相互作用力介于物理吸附和化

7、学吸附之间。AspenI万方数据Adsorption模拟结果表明，在室温和吸附压力为0.79MPa下，利用制备的CuCl@AC吸附剂可从CO含量为32.3vol.%的合成气中分离回收得到纯度为98.1vol.%的CO产品气，且CO收率为92.9%。关键词：一氧化碳，乙烯，CuCl@Y，CuCl@AC，π络合吸附，AspenAdsorptionII万方数据ABSTRACTTheseparationofCOfromgasmixturesandtheC2H4/C2H6separationaretwokindsof

8、importantseparationsinthechemicalindustry.Currently,thedominanttechnologyfortheseseparationsisthecryogenicdistillation,whichisanextremelyenergy-consumingprocess.Theπ-complexationadsorptionisthemostpromisingsu