mn-cutio,2催化剂的制备及其低温催化氧化no的实验研究

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1、南京理工大学硕士学位论文Mn-Cu/TiO<,2>催化剂的制备及其低温催化氧化NO的实验研究姓名：何川申请学位级别：硕士专业：化学工程指导教师：钟秦20100620硕士论文Mn．Cu／Ti02催化剂的制备及其低温催化氧化NO的实验研究摘要燃煤电厂烟气的NOx中95％以上是NO，若能将NO部分氧化成N02，然后湿法脱除：则有利于建设资源节约型社会，发展循环经济。第一步NO的催化氧化是关键。本课题实验研究了Mn．Cu厂ri02的制备及其低温催化氧化NO的性能，探讨了非均相NO氧化动力学，对催化氧化．化学吸收工艺过程进行了模拟研究。研究结果为新型NO氧化催化剂的工业化应用提供了依据。首

2、先，结合BET、XRD、SEM、FT-IR等表征手段，在固定床多相催化反应装置上对一系列过渡金属氧化物催化剂M／Ti02(M=Mn、Co、Ce、Fe、Cu、Cr、Ni、Zn和zr)催化氧化NO活性进行了测试，筛选出Mn．Cu／Ti02在低温有最好的活性。作为P型半导体的MnOx和CuOx接受电子速率快，表面吸附氧浓度较高；Cu2+可能取代晶格中的Mn2+，降低了费米能级，可促进P型半导体的导电，加快了反应物的吸附，加速催化氧化反应的进行。实验研究了各种制备方法及条件对Mn．Cu／Ti02活性的影响，结果显示在由溶胶．凝胶法制得的n02上负载总含量10％、Mn／Cu=2的锰铜双活性

3、组分，浸渍、干燥后，300℃下焙烧得到的催化剂表现出最好的氧化NO效果。在300ppmNO、10％02、空速41324hd的模拟烟气条件下，220℃时NO转化率为50％，300℃时最高，为76．3％。较低的焙烧温度(300℃)有助于催化剂获得较大的比表面积(30．4m2／g)和孔体积(O．05mL／g)，有利于催化剂活性的提高。其次，实验研究了各种工艺条件(温度、NO浓度、空速、02浓度、H20和S02的存在)对Mn．Cll厂n02活性的影响，结果表明催化剂的活性曲线在15¨00℃之间呈凸状，空速的降低、NO浓度的减小、02浓度的增加均使NO的转化率显著提高。连续实验表明催化剂的

4、稳定性良好。220℃时，催化剂基本不受H20的影响，有良好的抗水性能。温度的升高和水量的减少有助于减小H20对催化剂活性的影响。在空速较低且S02浓度较大的条件下，该催化剂显示出一定的抗硫性能。再次，通过实验结合计算对Mn．C娟02作用下非均相NO氧化动力学进行了研究。结果表明：在300℃以下，02浓度小于8％时，NO浓度对应的反应级数口为1．1061，02浓度对应的反应级数∥为0．3972，活化能肪为25757．05J／mol。外扩散阻力对反应的影响基本可以忽略，而内扩散阻力的影响不能忽略。最后，以200MW燃煤机组为对象，结合NO催化氧化和氨法吸收部分，利用ChemCAD软件

5、模拟了同时脱硫脱硝工艺过程。结果为工业化开发提供了一定的参考。关键词：一氧化氮，催化氧化，动力学方程，抗水、硫性能，过程模拟硕士论文AbstractThecoal—firedpowerplantover95％ofNOxisNO，ifNOcouldbepartialyoxidizedtoN02，thenremovalbywetmethod；itwillbebeneficialfordevelopingresourceseconomicsocietyandcirculatedeconomy．Thefirststep：catalyticoxidationofNOiscrucial．Th

6、epreparationofMn·Cu／Ti02anditscatalyticoxidationofNOabilityatlowtemperaturewerestudied．TheheterogeneouskineticofNOoxidationWaSdiscussedandthecatalyticoxidation-chemicalabsorptionprocesswasalsosimulated．TheresultsprovidetheevidencesfortheindustrializationapplicationofthenewNOoxidationcatalysts

7、．Firstly,combinedcharacterizationmethodsofBET，XRD，SEM，FT—IRandTG／DTA，thecatalyticactivitiesofaseriesoftransitionmetaloxidecatalystsM厂ri02(M=Mn，Co，Ce，Fe，Cu,Cr,Ni，ZnandZr)werescreenedunderthefixedbedheterogeneouscatalysisreactionsetup．TheMn—Cu／