不同载体的甲烷部分氧化制合成气ni基催化剂的研究

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1、天津大学硕士学位论文不同载体的甲烷部分氧化制合成气Ni基催化剂的研究姓名：费亚南申请学位级别：硕士专业：化学工艺指导教师：沈美庆20070101摘要甲烷部分氧化(POM)是一种备受关注的甲烷制合成气的方法，具有能耗低，反应速率快，产物选择性高并可直接用于合成甲醇及费．托合成的等优点。众多研究人员都在致力于开发高活性、稳定性好的Ni基催化剂，以解决催化剂积炭和金属活性组分烧结失活问题。本文利用XRD、BET、H2-吸附金属分散度、TPR、TG．DTA、Raman和活性评价手段，主要研究了姒1203，Ce02．ZF02和Ce02．Zr02／A1203载体以及C

2、e02．Zr02／A1203混合载体的制备工艺对Ni基催化剂催化活性、稳定性和抗积炭、抗烧结性能的影响。同时对活性组分的最佳负载量和本实验条件下POM反应机理也做了分析。研究表明，本实验催化剂的最优负载量是10％，这是由活性组分担载量和分散度共同决定的。载体的差异会导致对催化剂的理化性能和催化活性的差异。Ni／Ce02．Zr02／A1203(机械混合载体)催化剂需要较长的活化期，反应初始活性不及Ni／ot-A1203和Ni／Ce02．Zr02催化剂，但是稳定性优越，并且抗积炭性能好，归功于金属．载体相互作用较强。Raman结果显示催化剂积炭是无机炭，类型属

3、于石墨炭和类石墨炭。本反应条件下，反应遵从燃烧．重整机理。Ni／Ce02-Zr02／A1203催化剂混合载体．C002-Zr02／A1203制备工艺不同，得到的催化剂的性能也不同。机械混合载体的催化剂24h反应稳定好，且烧结程度最低、积炭最少：原子混合载体积炭量多且烧结严重。表征结果说明Ni．A1203的强相互作用使得机械混合样品能够抑制活性组分的烧结和积炭，提高了催化剂的稳定性。Ce02-Zr02与A1203之间有相互作用，这种作用对金属．载体相互作用有一定影响。关键词：甲烷，部分氧化，Ni催化剂，铈锆，氧化铝，积炭ABSTRACTPartialoxid

4、ationofmethane(POM)tosynthesisgashascausedmuchattentionintheresearchfield，sinceithasadvantagessuchashighefficiency,mildexothermicity,highselectivityofproductandaffordssuiltableproducttosynthesismethanalandforFischer-Tropschprocess．Manyresearchershavebeenworkingatdevelopingallactiv

5、eandstableNicatalysttosolvetheproblemofcarbondepositionandmetalsintering．Inthispaper,XRD，BET，H2一chemsorption，TPR，TG-DTA，Ramanandcatalyticevaluationwereusedtoinvestigatetheinfluenceofdifferentsupport(Ce02-Zr02，a-A1203andCe02-Zr02／A1203)andpreparationtechniquesofCe02一Zr02／A1203suppo

6、rtoncatalyticactivity，carbonresistantactivityandmetalsintering．Meanwhile，theoptimalNiloadingandreactionmechanismatourexperimentconditionswerealsostudied．Theresultsshowthat10％weretheoptimalloading，whichisdeterminedbyamountofNiandmetaldispersion．Differentsupportscansedifferentcharac

7、terandcatalyticperformance．Ni／Ce02一Zr02／A1203haslowerinitiativeactivityandneedalongeractivationprocessthanNi]a-A1203andNi／Ce02一Zr02．Butitismorestableandresistanttocarbonduetostrongmetal—supportinteraction．Ramanspectrashowthatafter24hreaction,carbondepositsobservedisinorganiccarbon

8、andbelongstographitecarbonandimpe