探析多壁碳纳米管的功能化修饰及生物相容性

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1、上海大学硕士学位论文多壁碳纳米管的功能化修饰及生物相容性姓名：耿翔申请学位级别：硕士专业：化学工艺指导教师：焦正20070201上海夫学硕士学位论文摘要本论文研究了多壁碳纳米管的功能化修饰及生物相容性，首先从多壁碳纳米管的化学纯化和活化着手，比较了不同混酸处理工艺对多壁碳纳米管纯化、化学活化的效果和对其形貌结构的影响。研究表明，混酸回流处理碳纳米管对碳管的结构损伤较为严重，大量碳管被氧化成无定型碳和碳纳米颗粒。混酸超声处理能除去原始碳纳米管中的杂质，并且对碳纳米管的结构损伤较小。同时混酸超声处理能有效改善碳纳米管的团聚现

2、象，提高碳纳米管在水中的溶解性，并在碳纳米管上引入羧基和羟基等功能基团。在碳纳米管表面引入羧基的基础上，采用两种不同的合成方法在碳纳米管上接枝修饰聚7,--醇(PEG)，并比较了接枝效果。结果表明，先酰氯化碳纳米管再接枝PEG的方法对碳管上羧基的利用率较低，条件控制苛刻，接枝反应时间较长，接枝率较低下。而用碳二亚胺(EDC)和N一羟基琥珀酰亚胺州Hs)缩合法接枝PEG对碳纳米管上羧基的利用率高，反应时间缩短，接枝效果有明显的提高。同时，利用碳纳米管表面引入的羧基为反应活性点，以硫代硫酸钠为硫源，采用电子束辐照的手段在碳纳

3、米管上修饰上纳米硫化镉颗粒。研究结果表明，在辐照条件下，硫代硫酸根离子通过两步反应释放出s二与吸附在羧基上的Cd2+发生反应，在碳纳米管表面修饰上了尺寸较小，分布较为致密的硫化镉纳米颗粒。在用顺磁共振(ESR)对混酸超声处理前后的多壁碳纳米管进行研究的过程中发现，混酸超声处理能在碳纳米管上产生未成对电子(unpairedelectron)，并且引入的未成对电子数量随着超声波处理时间的延长而增加。利用这一点，在碳纳米管表面按枝上丙烯酰胺，并用AFM观测这种修饰的结果，发现了一种交联的网状结构。利用体外评价方法(Plasmi

4、dDNAassay)和原子力显微镜直接观测相结合研究了原始碳纳米管、纯化后碳纳米管以及PEG修饰的碳纳米管的生物相容性。结果表明，原始碳纳米管对质粒的损伤较为严重。纯化后的碳纳米管对质粒的损伤有所减弱，而经PEG修饰的碳纳米管对质粒的损伤非常小，体现出良好的生物相容性。原子力显微镜观测的结果与体外评价方法的结果非常吻合。关键词：多壁碳纳米管；化学修饰；聚乙二醇：丙烯酰胺；硫化镉；生物相容性上海大学硕L学位论文ABSTRACTInthispaperthechemicalfunctionalizationandbiocomp

5、atibilityofmulti—wallcarbonnanombeswerestudied．StartfromchemicalactivatingofMⅥ仆兀kbyacidtreatmentsunderdifferentreactionconditions，includingdifferentmethodsand舡eatmemtime．TheresultsshowedthatMⅥfNTsWleTeshortenbybothofrefluxandsonicationtreatments．butacidrefluxtrea

6、tmentcancausedamagetothestnlcnlmofMWTrrsseriously,manyMWNTswel'edestroyedintotheformofcarbonnannparticles．WKkthedamagescausedbysonicationarecomparativelyless．andover6hoursofacidsonication，mostimpuritieswereremovedfromM3再rNTs，thedispersionofM3^fNTsinthewaterbecame

7、muchbetter,sonicatc]V[3t,VNTsinthenitric—sulfuricmixedacidcanalsointroducehydroxylgroupsandcarboxylgroupsonto^IⅥ仆丌’swhichisveryimportantinthefollowingfunctionalization．ByusingthehydroxylgroupsintroducedolltheM陬TNTs，Poly(ethyleneglyc01)(PEG)wasgraftedontoMⅥ卟rrsthr

8、oughtwodifferentfunetionalizationreactions．First,CarboxylicgroupsonhI、^仆n’sbyacidtreatmentwasactivatedusmgN-ethyl—N’一(3-dimethylaminopropyl)carbodimidehydrochl