纤维负载锰氧化物催化剂的制备及其室温降解甲醛性能研究

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1、分类号TU99学号1108522912007学位论文纤维负载锰氧化物催化剂的制备及其室温降解甲醛性能研究In-SituSynthesisofManganeseOxideonFibersandtheirApplicationinOxidativeDecompositionofFormaldehydeatroomtemperature韩晓指导教师姓名冯利利副教授北京建筑大学张彭义教授清华大学申请学位别硕士学位类别专业硕士专业名称环境工程年级三论文答辩时间2015年6月学位授予单位和日期北京建筑大学年7月答辩委员会主

2、席马文林教授论文评阅人王崇臣教授、陈慧英教授北京建筑大学硕士学位论文原创性声明本人郑重声明：所呈交的学位论文，是本人在导师的指导下进行的研究工作及取得的研究成果。尽我所知，除了文中特别加以标注和致谢的地方外，论文中不包含其他人已经发表或撰写过的研宄成果，也不包含本人或他人为获得北京建筑大学或其它教育机构的学位或学历证书而使用过的材料。与我一同工作的同志对本研究所做的任何贡献均已在论文中作了明确的说明并表示了谢意。若有不实之处，本人愿意承担相关法律责任。学位论文作者签字日期%^月日北京建筑大学硕士学位论文版权使用

3、授权书本人完全了解学校有关学位论文知识产权的规定，在校攻读学位期间论文工作的知识产权属于北京建筑大学，允许论文被查阅和借阅。学校有权保留论文并向国家有关部门或机构送交论文纸质版和电子版，可以将本学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索，可以釆用影印、缩印、或扫描等复制手段保存和汇编学位论文。保密学位论文在解密后的使用授权同上。7^^%月X日摘要摘要甲醛（HCHO）是室内主要污染物之一，主要来源于室内装修用的胶合板、细木工板、中密度纤维板和刨花板等人造板材。甲醛是世界卫生组织公认的致癌物之一，长期暴露在高浓

4、度甲醛环境中对人的身体健康危害很大。所以，一直以来室内甲醛的去除都是环境工程领域的研究热点。目前室内甲醛的去除方法有物理吸附法、化学反应法、生物降解法、光催化及催化氧化法等，其中过渡金属氧化物因其价格低廉，氧化甲醛效果好且氧化过程无有害副产物生成而受到人们的青睐。在过渡金属氧化物中，锰氧化物对甲醛的氧化性能优异，甚至优于贵金属负载的催化剂材料。而纤维负载锰氧化物型催化材料因其成本低、效果好、易应用于实际等优点，近年来成为人们研究的焦点之一。本文选用过滤棉和丝瓜络两种纤维作为载体，通过氧化还原法制备了两种纤维负载

5、锰氧化物的复合材料。研究了原料浓度、浸渍时间等制备条件对甲醛净化效果的影响。利用扫描电镜（SEM）、X射线衍射（XRD）、拉曼光谱（Raman）研究了制备的锰氧化物的形貌、晶型和物相，对纤维负载锰氧化物复合材料在室温下对甲醛的降解性能进行了测试，通过气相色谱（GC）分析甲醛降解后的产物，原位红外（in-situFTIR）分析材料失活的机制。采用甲醇还原高锰酸钾（KMnO4）的方法，室温条件下原位制备了过滤棉负载锰氧化物（MnOx/PET）复合材料。研究了高锰酸钾浓度、甲醇浓度以及十六烷基三甲基溴化铵（CTAB）

6、浓度对锰氧化物负载量的影响。MnOx/PET材料室温去除甲醛的性能测3试结果表明，当甲醛浓度为105mg/m时，MnOx/PET在2h内将甲醛全部降解为二氧化碳。MnOx/PET材料的表征结果表明，制备的锰氧化物为无定形态与水钠锰矿型的混合物，形貌为100~200nm尺寸的颗粒状。以载体丝瓜络为还原剂，高锰酸钾为氧化剂，在室温条件下振荡不同时间，制备了丝瓜络负载锰氧化物（MnOx/LF）复合材料。研究了高锰酸钾浓度和制备时间对材料去除甲醛活性的影响，获得室温下去除甲醛性能最优的材料。最优的制备条件是0.2gKM

7、nO4+20mL水+0.2g丝瓜络于摇床上室温下反应16h。MnOx/LF材料室温下去除甲3醛性能测试结果表明，当甲醛浓度为320mg/m时，MnOx/LF复合材料在5h后对甲醛的去除率达90%以上，降解的甲醛全部氧化为二氧化碳。MnOx/LF材料的表征结果表明，丝瓜络上负载的锰氧化物颗粒尺寸为~50nm，丝瓜络与高锰酸钾反应前后晶型结构发生了改变，表明其与高锰酸钾发生了氧化还原反应。此外，研究发现纤维负载锰氧化物复合材料降解甲醛的机制为载体的吸附于锰氧化物的氧化协同作用。关键词：锰氧化物；纤维；过滤棉；丝瓜络

8、；甲醛；净化。IAbstractAbstractFormaldehydeisoneofthemainindoorpollutants,whichismostlyproducedfromman-madeplankusedforindoordecoration,suchasplywood,joineryboard,particleboardandmediumdensityfiberboar