基于石墨烯及其纳米复合材料构建生物小分子电化学传感的研究

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1、学校代賴１０２化＇－：汝扣学号：２０１３４２０９１５４ＩＳＯＯＣＨＯＷＵＮＩＶＥＲＳＩＴＹ＾■＾■＾ｎＶ基于石墨蹄及其纳米复合材料构建生物巾分子电化学传感的研究ＳｔｕｄｉｅｓｏｎＳｍａｌｌＢｉｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓＥｌｅｃｔｒｏｃｈｅｍｉｃａｌＳｅｎｓｏｒＢａｓｅｄｏｎＧｒａｈｅｎｅａｎｄＩｔｓＮａｎｏｃｏｍｐｏｓｉｔｅｓｐ研究生姓名杨巧巧ｐｎ指識师齡些ｓ？’Ｋ打；．；，站調专业名称物理化学＿＂■－＞？硏巧方向界面物理化学所在院部材料与化学化工学部２

2、０１６年５月论対ｆ交日期■基于石墨烯及其纳米复合材料构建生物小分子电化学传感的研究中文摘要中文摘要多巴胺(DA)、尿酸(UA)、抗坏血酸(AA)和亚硝酸钠(NaNO2)等生物小分子在人体内的新陈代谢及生命过程中有着重要影响，也与人类的健康密切相关。如人体内多巴胺含量较低时易引发精神分裂症和帕金森氏症等精神疾病；尿酸在人体内含量过高时易引发多种疾病如痛风、高尿酸血症和莱施-尼汉综合征等；抗坏血酸又名维生素C，它具有抗氧化的作用，其在人体内含量的异常与感冒、精神病、不孕、癌症和艾滋病有关；亚硝酸钠是一种在人体内易诱发致癌的物质，对环境、食物和生物体系会产生严重影

3、响。因此，快速、灵敏的同时检测生物小分子在研究人类的生理功能和有关疾病早期诊断方面具有重要意义。电化学检测方法因其选择性好、灵敏度高、操作简单、成本低等优势引起人们的关注，并被广泛用于生物小分子的检测中。AA、DA、UA和NaNO2在传统电极上的氧化电位往往很接近且其氧化产物会污染电极，因此难以进行选择性或同时测定。石墨烯(GE)拥有独特的二维纳米结构，并具有超强的机械性能、优异的电学性能和光学性能，自2004年Geim等人首次用剥离法获得单层石墨烯以来，石墨烯及其衍生物在电化学检测上的应用激起了研究者们的兴趣。本文利用石墨烯及其复合纳米材料制备电极，成功实现了对多巴胺

4、、尿酸、抗坏血酸和亚硝酸钠的电化学检测。本论文主要开展了以下三个方面的工作：(1)用电化学方法还原氧化石墨烯(GO)，成功制备了三维还原氧化石墨烯包裹的碳纤维电极(ErGO/CFE)，并把该电极作为同时检测多巴胺、尿酸和抗坏血酸的工作电极。扫描电镜(SEM)结果表明，三维石墨烯均匀的包裹在碳纤维电极的表面，同裸的碳纤维电极(CFE)相比，在检测多巴胺、尿酸和抗坏血酸时，三维石墨烯修饰的碳纤维电极显示出高的氧化峰电流值。研究表明，石墨烯的引入提高了电子的传递速率，增强了电荷的传递能力，且三维结构极大的增加了电极的电化学有效面积，从而能实现三者的快速有效地检测。这为发展新型

5、和环保测定生物分子的材料提供了可行的途径。(2)采用一步水热合成的方法以乙二醇为还原剂，成功制备出了铂纳米颗粒负载在石墨烯表面上的复合材料(Pt–RGO)。透射电子显微法(TEM)、X射线能量色散谱(EDX)、X射线光电子能谱(XPS)、拉曼光谱(Raman)和X射线衍射(XRD)等用来表征该复合材料。将Pt–RGO纳米复合材料应用于亚硝酸钠的电化学检测I中文摘要基于石墨烯及其纳米复合材料构建生物小分子电化学传感的研究中。由循环伏安图中可以看出Pt–RGO纳米复合材料对亚硝酸钠有高的氧化电流信号响应，安培电流-时间图中Pt–RGO对亚硝酸钠的电流信号响应灵敏度高达496

6、.4μAmM−1，并且对高浓度的Cu2+，SO2-2+-+-+-4，Ni，NO3，K，Cl，Na，HCO3，NH+-4，F等离子有很好的抗干扰性。(3)实验采用两步合成的方法，先用油浴一步法合成铂纳米枝修饰的石墨烯材料(Pt/RGO)，再由水热合成法制备出花状的二氧化锰(MnO2)材料并通过超声的办法将两者成功复合成一种三维铂纳米枝负载的石墨烯/二氧化锰复合材料（Pt/RGO/MnO2）。该纳米复合材料用于在高浓度抗坏血酸和尿酸的存在下灵敏地检测多巴胺。扫描电子显微镜，透射电子显微电镜，高倍透射电子显微电镜，X射线能量色散谱，X射线光电子能谱，拉曼光谱和X射线衍射等用来

7、考察Pt/RGO/MnO2复合材料的基本特征。差式脉冲伏安法中在5mM抗坏血酸和0.1mM尿酸的存在下能选择性的检测多巴胺，且具有很高的灵敏度其响应浓度范围达1.5–290.03μM，最低检测限为0.1μM。关键字:石墨烯，铂，二氧化锰，尿酸，多巴胺，抗坏血酸，亚硝酸钠作者：杨贝贝指导老师：杜玉扣教授II基于石墨烯及其纳米复合材料构建生物小分子电化学传感的研究英文摘要StudiesonSmallBiomoleculesElectrochemicalSensorBasedonGrapheneandItsNanocompositesAbstr