探究锂离子电池中石墨烯基复合负极材料制备与表征

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1、申请上海交通大学硕士论文锂离子电池中石墨烯基复合负极材料制备与表征SYNTHESISANDCHARACTERIZATIONOFGRAPHENEBASEDCOMPOSITESASANODEMATERIALSFORLITHIUM-IONBATTERIES国家973计划项目：2007CB209705国家自然科学基金项目：20776085学科专业：化学工程学生：柏大伟指导教师：马紫峰教授上海交通大学化学化工学院二零一零年一月锂离子电池中石墨烯基复合负极材料制备与表征摘要锂离子电池具有比能量高、工作电压高、循环寿命长

2、等优点，在电动汽车、移动通讯设备电源、储能等各领域中得到了越来越广泛的应用。目前商业化应用的石墨负极材料比容量较低（约330mAh/g），已不能满足高比能量电池的需求，因此，开发新型高容量锂离子电池负极材料迫在眉睫。石墨烯是石墨的单层或10层以内的分子层状结构，结构不易被破坏，具有很好的机械性能和优异的导电性能，在电化学材料行业受到广泛的关注，其运用于锂离子电池负极材料的报道也逐渐增多。本论文制备了石墨烯和Co(OH)2的复合材料，对其作为锂离子电池负极材料展开了相应的研究。本文论述了氧化石墨及石墨烯(GN

3、S)的制备方法，通过强氧化剂对石墨进行氧化，并利用水合肼在水热条件下进行还原，得到片状堆积、相对致密的石墨烯。以200mA/g的电流密度对石墨烯进行循环性能测试，得到首次嵌锂容量1472.3mAh/g，首次库伦效率为25.6%，循环充放电50圈后嵌锂容量为228.3mAh/g。数据表明，石墨烯单独作为锂离子电池负极材料的循环性能不理想。在此基础上掺入适当的材料进行复合改性，利用水热法制备了GNS/Co(OH)2复合材料。通过对制备GNS/Co(OH)2复合材料工艺条件中的关键因素进行考察，得出最优合成工艺为

4、氧化石墨浓度0.375mg/ml、pH为10在150℃水热5小时。采用XRD、TEM等测试手段分析了石墨烯及各复合材料的微观结构和表面形貌，并通过循环伏安（CV）、恒流充放电、非原位X射线衍射（ex-situXRD）等技术测试了各材料的电化学性能并初步探索石墨烯与Co(OH)2复合材料充放电机理，得到首次质量比容量为1519.8mAh/g、库伦效率70.3%，并且具有良好循环稳定性的锂离子电池负极材料GNS/Co(OH)2。焙烧GNS/Co(OH)2复合材料进而得到GNS/CoO，对其进行了结构与形貌的表征

5、以及电化学性能测试，发现该材料的电化学性能不佳，作用机理也不甚明显，有待进一步改进。综上所述，GNS/Co(OH)2复合材料已经在锂离子电池负极材料的应用中显现出良好的应用前景，通过对其机理及制备工艺的进一步研究，有望得到一种廉价且性能优异的电极材料。关键词：锂离子电池，负极材料，石墨烯，氢氧化钴ABSTRACTRechargeablelithium-ionbatterieshavebeenwidelyusedaspowersourcesindifferentareasowingtotheirhighene

6、rgydensity,highoperatingpotential,longcyclelife.Thelowspecificcapacity(about330mAh/g)ofcommercializedgraphite-basedanodematerialscannotsatisfytherequirementsforhighenergydensityofbatteries,thereforeitisurgenttodevelopnewanodematerialswithlargercapacity.Gra

7、phenehasbeenconsideredasapotentialcandidateofanodematerialforlithium-ionbatterybecauseofitsspecialproperties,suchasgoodmechanicalpropertyandelectricalconductivity,whichwasrelatingtoitsspecialstructureofsingleorfewlayersofgraphite.Inthisthesis,graphene/Co(O

8、H)2andgraphene/CoOcompositeweresynthesizedsuccessfullyandtheperformanceofthesecompositesaslithium-ionbatteriesanodematerialswerestudied.Syntheticmethodsofgrapheneoxideandgraphenenanosheets(GNS)weresuggestedfi