基于石墨烯纳米材料的新型结构与电容器件研究

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1、中图分类号：TQ028.1UDC分类号：540基于石墨烯纳米材料的新型结构与电容器件研究作者姓名陈清学院名称化学学院指导教师曲良体教授答辩委员会主席石高全教授申请学位理学博士学科专业物理化学学位授予单位北京理工大学论文答辩日期2015年6月5日基于石墨烯纳米材料的新型结构与电容器件研究陈清2015年4月StudyoftheNovelStructureandCapacitorDevicesBasedonGrapheneNano-materialsCandidateName：QingChenSchoolorDepartment:S

2、choolofChemistryFacultyMentor:Prof.LiangtiQuChair,ThesisCommittee：Prof.GaoquanShiDegreeApplied:DoctorofPhilosophyMajor：PhysicalChemistryDegreeby:BeijingInstituteofTechnologyTheDateofDefence：June5，2015研究成果声明本人郑重声明：所提交的学位论文是我本人在指导教师的指导下进行的研究工作获得的研究成果。尽我所知，文中除特别标注和致谢的地

3、方外，学位论文中不包含其他人已经发表或撰写过的研究成果，也不包含为获得北京理工大学或其它教育机构的学位或证书所使用过的材料。与我一同工作的合作者对此研究工作所做的任何贡献均已在学位论文中作了明确的说明并表示了谢意。特此申明。签名：日期：北京理工大学博士学位论文摘要石墨烯作为一种新型的二维纳米材料，具有很多其他碳材料不具有的物理、化学性能，这也使得它从被发现开始就成为了研究热点。由于石墨烯具有大的比表面积和独特的电学性质，其在能量储存与转换这一领域的应用值得深入研究。本文以石墨烯材料为基础，通过对石墨烯材料维度的调控实现了石墨烯

4、新型结构组装，得到了石墨烯功能化复合材料，探讨了不同复合物功能材料的性质，研究了复合物在超级电容器中的应用。取得如下研究成果：（1）设计制备了二氧化锰修饰的核-壳层状结构的功能化纤维，揭示其在全固态柔性超级电容器中的应用。通过水热方法得到了具有高强度、高导电性、高柔韧性的石墨烯纤维，然后，用电化学还原方法将氧化石墨烯片自组装成三维结构的石墨烯均匀排列在纤维表面，接着，通过电化学沉积方法在三维结构的石墨烯表面沉积上二氧化锰金属氧化物功能层，得到由内至外分别为石墨烯纤维-石墨烯层-二氧化锰功能层的多层结构的复合纤维，最后用复合纤维

5、为电极，基于高分子电解质组装了全固态的双电极纤维电容器，器件表现出较高的电容值和良好的稳定性。由于纤维具有较好的柔韧性，在可穿戴设备方面具有重要应用前景。（2）利用不同维度的石墨烯各自具有的不同性质，制备了石墨烯三维结构和零维石墨烯量子点的复合物，增大了石墨烯的比表面积，实现了其在电容器中的应用。分别通过电化学方法和水热方法制备了石墨烯量子点和石墨烯三维结构，接着，以石墨烯量子点溶液直接作为电解质，用电化学方法将量子点沉积到石墨烯三维结构上，最后，以得到的复合材料作为电极制备成电容器，电容值相比纯石墨烯三维结构电极电容器提高了

6、约90%。（3）石墨型氮化碳与石墨烯具有类似的平面结构，能够通过-相互作用实现组装。利用这一特点，设计了一步水热的方法制备氮化碳-石墨烯三维结构（g-C3N4@3DG）复合物，该材料具有高达11.44%的含氮量，能有效增加赝电容；另外，由于氮化碳的引入，对石墨烯起到了插层的作用，有效的降低了水热过程中石墨烯的团聚，增加三维石墨烯的表面积，有效提高双电层电容量。（4）石墨烯三维结构具有相互连通的网状孔道和大的表面积，在电容器应用方向受到广泛关注。但其孔道平均尺寸约为10m，需要构建微孔道以进一步提高其比I北京理工大学博士学

7、位论文表面积，进而获得高的电容量。根据这一特点，提出了通过向孔道中组装入小尺寸石墨烯进一步增加石墨烯表面积的设想，首先用超生细胞粉碎机将常规氧化石墨尺寸降低为平均尺寸小于1m的小片，接着用电化学方法将石墨烯沉积到石墨烯三维块的孔道中，最后对得到的材料开展了电化学性能测试，结果表明这种方法能有效提高双电层电容。关键词：石墨烯；量子点；石墨烯纤维；石墨型氮化碳；电化学还原；维度调控；超级电容器；II北京理工大学博士学位论文AbstractAsatwo-dimensionalnano-material,Grapheneposses

8、sessuperiorphysicalandchemicalpropertiestoothercarbonmaterials,whichhaveattractedgreatattentionssinceitwasfound.Duetothelargespecificsurfa