试析新型咪唑类离子液体的制备表征及应用的研究

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1、武汉工程大学硕士学位论文新型咪唑类离子液体的制备表征及应用的研究姓名：周继香申请学位级别：硕士专业：化学工艺指导教师：何寿林;李雪辉20061008摘要摘要离子液体是指由有机阳离子和无机阴离子或有机阴离子构成的在室温或近于室温下呈液态的盐类。离子液体是近年来绿色化学研究的热点之一。离子液体功能化是当前离子液体重要的研究方向。功能化离子液体因其结构多样性、分子的可设计性及其物理、化学性能的可调节性而被认为在“绿色合成”和“清洁生产”中具有重要应用前景。本论文合成出两类新型功能化离子液体——多羧基功能化咪唑离子液体和多酯基功能化咪唑离子液体。利用核磁共振谱、傅立叶红外光谱、元素分析等表征

2、手段，确认了新型功能化离子液体的结构与纯度。系统研究了新型功能化离子液体的物理、化学性质与其组成、结构之间的关联规律。热重法一差示扫描量热法研究热分解过程的结果表明，功能化离子液体结构中接入多个羧基或酯基，会降低离子液体的热稳定性。多酯基功能化咪唑离子液体的粘度随着结构中酯基增多而增大。利用功能化基团对离子液体进行功能化，可以调变功能化离子液体与有机溶剂的相溶性。如多酯基或多羧基功能化离子液体可以与乙酸乙酯部分混溶，表现出与传统离子液体的不同。以钯／多羧基功能化咪唑离子液体作为苯乙烯选择性氧化制苯乙酮的反应的催化剂，系统地研究了多羧基功能化咪唑离子液体对该反应的影响。研究结果表明，多

3、羧基功能化咪唑离子液体对目标反应具有共催化作用。钯／多羧基功能化咪唑离子液体催化剂的TOF值(125h0)、苯乙酮的选择性(91％)不仅比传统催化剂的高，而且贵金属钯的用量比传统催化剂的用量降低了60％；同时该反应体系不需要使用挥发性有机溶剂，利用钯／多羧基功能化咪唑离子液体构筑的催化反应体系属于典型的环境友好催化体系。系统地考察了多羧基功能化咪唑离子液体的结构、反应条件对催化反应结果的影响，得到多羧基功能化咪唑离子液体的结构、组成与其催化性能之间的关联规律以及反应的最优化条件。在系列多羧基功能化咪唑离子液体中，3-(1．羧基)一羧基丙基．1．羧基乙基咪唑四氟硼酸离子液体武汉T程大学

4、同等学力硕+学位论文的共催化性能最高。钯／多羧基功能化咪唑离子液体催化剂可循环使用五次。关键词：功能化离子液体；多羧基：多酯基；苯乙烯选择性氧化；催化Abstract一一一———————————————————————————————————————————一Ionicliquidsisasaltthatisliquidatroomtemperaturecomposedoforganiccationandinorganicororganicanion．111eionicliquidshasbeenoneofttlehotresearchtopicsofthegreenchemistr

5、yinrecentyears．Taskspecifyingtheionicliquidsiscurrentlyoneoftheimportantresearchdirectionsinionicliquidsstudy．Withthediversifiedstructure，designablemolecule，andcontrollablephysicochemicalproperties，task—specificionicliquids(TSILs)isexpectedtobewidelyapplicablein‘Greensynthesis’and‘Cleanproducti

6、on’．Inthispaper,multicarboxylic—appendedimidazoliumionicliquidsandmultiester-appendedimidazoliumionicliquids，weresynthesizedbyefficientcombinatorialsynthesisandhigh-speedscreentechnologyestablishedfreshly．ThestructuresandpuritiesofthesenewTSILs，multicarboxylic—appendedimidazoliumionicliquidsand

7、multiester—appendedimidazoliumionicliquids，wereconfirmedby1HNMR，FT-IRandelementalanalysis．TherelationshipsbetweenthephysicochemicalpropertiesofthesenewTSILsandtheirstructureswereinvestigatedcomprehensively．TheTG．DSCdataonthedecomp