直接甲醇燃料电池的基础研究

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1、华南理工大学博士学位论文直接甲醇燃料电池的基础研究姓名：蒋淇忠申请学位级别：博士专业：工业催化指导教师：林维明2000.5.1摘要摘要直接甲醇燃料电池(DirectMethanolFuelCell，简称DMFC)是直接利用甲醇作为阳极燃料的质子交换膜燃料电池，无需甲醇转化装置，具有系统结构简单、体积能量密度高、燃料补充方便、工作温度低、启动快等优点，特别适用于便携式移动电源、电动汽车等。本工作合成了用于直接甲醇燃料电池甲醇氧化电催化剂。探索性地制备了DMFC膜电极，设计、制备、组装了DMFC单电池系统和三

2、电池电堆，为DMFC的实用化研究迈出第一步。通过大量的文献查阅，选择以高导电、高tE表面积的碳黑为载体的Pt基二元合金负载型催化剂作为甲醇氧化电催化剂。用H’O，还原法合成了Pt—Ru／C，以期替代已商品化的JohnsonMatthey同类催化剂：利用Mo元素良好的抗CO中毒的能力，选择KBH还原法合成了Pt--Mo／C催化剂，通过循环伏安扫描以及电流一电位极化曲线测定，确定Pt--Mo／C催化剂中Pt与Mo的最佳原子比为3：l。通过循环伏安扫描发现，制备催化剂的甲醇氧化电位低于JohnsonMatthe

3、y催化剂，而氧化活性与之相当，达稳定氧化电流后经过多次扫描不产生震荡。通过对催化剂进行XRD、XPS以及TPD表征，发现，Pt-Ru／C催化剂中Pt和Ru均以氧化物形式存在，并且Pt与Ru之间还存在相互作用；Pt-Mo／C催化剂中Pt主要以零价态形式存在，而Mo则以氧化物形式出现。以甲醇、CO和CO，为吸附质的TPD结果表明。制备催化剂具有适宜的吸附强度，导致其具有较好的甲醇氧化活性和稳定性。摸索了直接甲醇燃料电池膜电极的制备工艺，设计、组装了单电池系统来考察阳极电极制备工艺，提出优化的工艺方法和工艺参数

4、：30％PTFE憎水化处理碳纸；扩散层的制备采用刷涂法，其中PTFE最佳含量为5wt％：催化剂选用20wt％Pt--Ru／C，催化剂层中催化剂优化含量为0．6mgPt／cm2，Teflon--C、Nation的最佳用量分别为0．3mg,'cm2、O．5mg／cm2。优化了单电池的操作参数。单电池性能随着工作温度上升而提高，选择80"C为考察温度；单电池膜电极有效面积为9cm2，甲醇水溶液最佳浓度为2．5M，甲醇水溶液最佳流量为O．6ml／min：随着氧气压力的升高，单电池的性能明显增强，阴极尾气排放量对电

5、池性能影响不大。单电池输出电压为I华南理工大学工学博士学位论文O．3V时，输出电流密度为36mA／cm2，以空气作为阴极氧化性气体的电池性能明显低于氧气，仅为22．5mA／cm2。在优化阳极电极制备工艺和单电池操作参数的基础上，测定了三电池电堆性能。工作温度为806C，膜电极有效面积为9cm2的液相进样直接甲醇／氧气燃料电池三电池电堆的最大功率为O．285W，此时输出电压为O．7V，输出电流为O．407A；而甲醇／空气燃料电池三电池电堆的输出电压为0．635V，输出电流为O．252A时，最大功率为0．16

6、0W。_：／本论文的创新之处在于：1．合成了Mo改性的Pt-Mo／C催化剂作为甲醇氧化催化剂应用于直接甲醇燃料电池，并具有良好的活性和稳定性：2．国内首次设计、制备、组装了直接甲醇燃料电池单电池系统，并详细考察了阳极电极制备工艺和单电池操作参数；3．国内首次设计、制备、组装了直接甲醇燃料电池三电池电堆，并考察了电堆的性能。关键词甲醇氧化；电催化剂；直接甲醇燃料电池；单电池；电堆

7、lIABSTRACTDirectMethanolFuelCell①MFC)w舔oneoftheProtonExchangeMem

8、braneFuelCellwithmethanolasanodefuel，whichhadtheadvantageasfollowing：nomethanolreformer,simplesystemstructure，highratiovolumeenergydensity,convenientfuelsupply,lowworkingtemperature,quickstartandSOOn．Itespeciallywassuitableformobilepower,electricvehiclesa

9、ndotherapplication．AnodecatalystsformethanoloxidationusedinDMFCwgresynthesizedinourresearch。Asthefirststepoffutureapplication,weexploringlypreparedthemembraneelectrodeassemblyusedinDMFC，thendesignedandinstalledDMFCs