碳纳米管-聚氨酯基复合材料制备及生物相容性研究

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1、中国协和医科大学硕士学位论文碳纳米管—聚氨酯基复合材料制备及生物相容性研究姓名：郭小天申请学位级别：硕士专业：生物医学工程学指导教师：许海燕20060501中国协和f廷科人学硕士生毕业论文中文摘要血液相容性是生物材料领域中一个非常重要而尚未得到完满解决的关键问题。血液一旦与外源性材料接触，会迅速发生血浆蛋白分子的非特异性吸附，引起后续的细胞附着和激活等生物反麻，导致凝血、溶血、血相改变等不良反应，其中晟直接和严重的结果即为血管内凝血，导致[血栓的形成。冈此抗凝血性是医用材料必须具备的一个重要性能。在众多高分子材料中，聚醚型聚氨酯(Pu)因具有相对良

2、好的生物相容性和优异的力学性能，一直被作为与血液直接接触的重要材料应用于人上器官和医疗装置。但是，还没有一种合成高分子材料能够接近血管内皮的性质，所有合成材料应用于血液环境时，还必须对患者进行抗凝治疗，有引发严重并发症的危险。为进一步提高聚氨酯材料的血液相容性，研究人员一直通过各种物理、化学方法对其进行改性，虽然对血液相容性有不同程度的改进．但是总体来说，还没有一种改性的聚氨酯材料能够完全满足当前心血管系统临床应用的高要求，例如制造诸如人工小血管(《mm)等血管假体的需要。此外，目前大多数的改性方法在提高材料血液相容性的同时，会对材料的力学性能带米

3、一定的负面影响。近年来随着纳米技术的快速发展及在各个学科的渗透，有机一无机纳米复合材料成为开发高新功能材料的一个崭新途径。无机碳材料本身具有优异的血液相容性，例如低温热解碳(LTIc)已经在临床上应用于人工心脏瓣膜的表面涂层。碳纳米管(carbonNanotubes．cNTs)是碳家族的一个新成员．比重低、在纳米尺度上具有高长径比、能够重复弯曲，扭折而不破坏结构，可以作为制备强度高、重量轻、性能好的复合材料的增强相。同时，多壁碳纳米管的纯碳原子组成也会为复合材料带来血液相容性的改进。本文在实验室前期建立的共溶剂溶胶一凝胶方法的基础上，完成了以下丁作

4、：(1)对多擘碳纳米管一聚氨酯复合材料的制备条件进行了系统优化，使用浓盐酸浸泡方式对多罐碳纳米管进行了纯化，继而利用超声辅助下混合强氧化性酸同流的方式对纯化后的多壁碳纳米管进行了表面功能化，在其表面引入了亲水性基团，以达到其在水性及有机溶剂中的稳定分散。在此基础上将其与聚氨酯材料复合，得到了多壁碳纳米管一聚氨酯复合材料。(2)对该复合材料的理化特性进行了分析和表征，分析了材料的力学性能和溶液粘度，应用示差扫描量热分析∞sc)对复合材料的热行为及相应的微观相分离结构进行了表征与分析；应用x一射线光电子能谱分析(xPs)对复合材料的表面化学组成及相对含

5、量进行了分析。实验结果表明，在聚氨酯基体中引入多壁碳纳米管，可以在一定程度上改变聚氨酯的微观相分离结构。增加材料表面的单质碳含量。复合材料保持了原有聚氨酯的优异力学性能，并且能够降低复合材料的溶液粘度，使材料更易于加工成型。(3)根据lsOl0993—4标准以及我国生物材料评价的相关标准，对多擎碳纳米管一聚氨酯复合材料的溶血率、动态凝血性、细胞毒性和组织相容性进行了澳4试和评价。实验结果表明，多壁碳纳米管一聚氨酯复合材料具有良好的抗溶血性能，溶血率<2％，符合IsO标准中溶血率《％的规定；在动态凝血实验中，利用两种不同的方法得到的结果具有很好的一致

6、性，证明多壁碳纳米管一聚氨酯复合材料具有比聚氨酯更好的抗凝血性能。体外细胞毒性试验的实验结果表明，无论是浸提液法还是直接接触法的结果，均证实MwNT—Pu具有良好的细胞相容性，与Pu材料相比无显著差异，并且在直接接触法中，在细胞生长一周时，2中国协和医科人学硕士生毕业论文MwNT—Pu与Pu甚至体现出比作为阴性对照的聚苯乙烯(细胞培养板基材)更佳的细胞相容性。在植入后局部反应试验中，对植入后2周、4周、8周三个时间点组织样本的分析，表明多壁碳纳米管一聚氨酯复合材料在形成包囊厚度和炎症反应消散速度两个指标上均优丁聚氨酯对照样。综合上述细胞试验和植入试

7、验的结果，可以证实碳纳米管的加入提高了多壁碳纳米管一聚氨酯复合材料的组织相容性。在对材料的血液相容性评价方面，本文还进行了进一步的尝试，利用家兔作为实验动物建立了从半体内角度评价材料血液相容性的家兔颈动一静脉短路模型(A．vshunt)，为今后在半体内水平上测试材料的溶血率、凝血时间、凝血因子激活程度、血栓形成等多个指标的信息，从多个角度综合评价材料的血液相容性打r了基础。除此以外，本文还以单壁碳纳米管无纺膜为模型材料，研究了碳纳米管材料的表面修饰及对血浆蚩白分子非特异性吸附的抑制作用。通过酶联免疫法分析了血液中主要的两种蛋白分子纤维蛋白原和白蛋白

8、在单壁碳纳米管无纺膜表面的吸附行为。试验证明单壁碳纳米管无纺膜对纤维蛋白原分子有强烈的吸附性，吸附于单壁碳纳米管无纺膜表面