纳米Cu基合成醇催化剂的梯度结构合成研究

《纳米Cu基合成醇催化剂的梯度结构合成研究》由会员上传分享，免费在线阅读，更多相关内容在学术论文-天天文库。

1、密级：中国科学院大学UniversityofChineseAcademyofSciences硕士学位论文指导教师：培养单位：2013年4月ByXinyouHanAThesisSubmittedtoUniversityofChineseAcademyofSciencesInpartialfulfillmentoftherequirementForthedegreeofMasterofPhysicalChemistryInstituteofCoalChemistry,ChineseAcademyof

2、SciencesApril，2013致谢本论文是在导师房克功副研究员的悉心指导下完成的。在论文工作期间，导师严谨活跃的科研思路，一丝不苟的科研作风，渊博的专业知识，孜孜不倦的求知精神和积极向上的人生态度使作者受益匪浅，并将铭记终身。值此论文完成之际，谨向他致以诚挚的谢意!本论文工作还得到了孙予罕研究员的指导和关心，孙老师高深的学识、敏锐的洞察力以及创新的思维方式令作者受益终身，在此表示衷心的感谢。特别感谢林明桂副研究员、王俊刚副研究员、郭荷琴博士等对作者学习上的帮助和支持。论文研究工作的iliO

3、N完成离不开611组全体工作人员和同门的帮助。感谢刘富华、曾春新等老师在具体工作中的热心帮助。感谢同门张明伟、黄形、刘长城、罗渊、范志宏、曾光、曾波、杨轶飞、孔晓、王刚、赵海军、王达、谢志强等师兄、姐，师弟之间始终相处融洽，也得到了各位来自学习、工作、生活等方面的关心与帮助，非常感谢他们。感谢煤化所2010级(硕)的所有同学在学习、工作和生活上的关照，怀念一起度过的那些美好的日子。感谢研究生部梁萍老师、韩丽娜老师和原辉老师三年来对作者学习和生活上的关心和照顾。感谢仪器站师晶老师、严文君老师在样品

4、表征工作上的帮助。感谢图书馆、档案室、物资处、财务处、科技处、行保处等各部门在科研工作中提供的帮助。最后特别感谢我可亲可敬的父亲和母亲，没有他们的鼓励、支持和教育，没有他们多年来的理解和艰辛付出，我不可能顺利完成各项学业，他们的关心和呵护是我前进的动力。祝福他们身体健康、万事如意。谨以此文献给所有关心和帮助我的老师、同学和朋友，衷心祝愿他们在以后的人生道路上不断谱写成功的篇章。韩信有敬上2013．4摘要在我国经济快速发展的同时，能源被不断消耗，环境问题也不断凸显，在这种背景下，以煤或天然气为原料

5、，经合成气制备低碳混合醇的研究受到越来越广泛的重视。在各种合成低碳醇催化剂体系中，Cu．Fe基催化剂以其温和的反应条件和良好的催化性能而倍受关注。然而，研究者大多围绕无定形Cu．Fe双金属复合氧化物的制备及应用开展研究，而具有Cu．Fe包覆形态的双金属核壳或类核壳结构的研究报道相对较少。本论文从研究具有包覆或者径向梯度结构的催化剂的合成手段入手，系统考察了各种合成手段对产物结构的影响以及合成过程中的机理问题。同时，采用TEM、SEM、XRD、EDS等表征手段，研究了不同反应条件下对产物结构及组成

6、的影响。本论文的研究工作主要包括以下几方面内容：(1)均匀沉淀法制备Cu．Fe核壳结构及其合成过程的机理研究。采用TEM、EDS、XRD等表征手段研究了不同合成阶段及制备条件下纺锤形结构颗粒的形貌、元素及物相组成。结果表明，核壳结构的形成过程是溶液中Fe3+、Cu2+先后沉淀生成0【．Fe203和Cu2(OH)3N03纳米带，后者与氨络合而后转化为更稳定的Cu(OH)2纳米片，Cu(OH)2纳米片再以0【．Fe203为凝结核聚合，形成了纺锤形纳米核壳结构颗粒。(2)梯度沉淀法在各种体系中应用所得

7、产物的形貌及结构研究。通过三种反应体系的变化，考察了反应体系对产物结构和形貌的影响。①对于水相体系，产物形貌表明，经过分步沉淀老化的产物中大颗粒具有径向梯度结构，但是由于Cu，Fe离子水解速率的影响，颗粒的形貌并不好。通过在沉淀剂中添加NH3，大大改善了产物的形貌，得到了外层富Cu的四棱核桃结构颗粒。②对于乳液体系，环己烷／TX．100乳液体系以及甲苯／Span一80乳液体系中，通过直接间接的表征手段，证明乳液中的水池是一个一个被填满的，即产物并不具有梯度结构，乳液法不适合合成径向梯度结构。③对

8、于微乳液体系，在环己烷／TX．100乳液体系以及甲苯／Span．80乳液体系中添加助表面活性剂后得到的微乳液体系中添加水，表现出了不同的水池长大行为。在甲苯／TX一100／正丁醇微乳液体系中进行梯度沉淀，在其中发现了球形的梯度结构颗粒，在环己烷／TX一100／正丁醇微乳液体系中得到了Cu基纳米合成醇催化剂的梯度结构合成研究网络状产物，网络的节点处发现了类似的包覆结构。并且，在甲苯／TX．100／正丁醇体系中，梯度结构的形成与油／水比例亦有很大关系。关键词：均匀沉淀；核壳；径向梯度；Cu．Fe；乳