高频超声波降解4—氯酚的反应机理及试验研究

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1、维普资讯http://www.cqvip.com化工环保2002年10月ENVIRONMENTALPROTECTIONOFCHEMICALINDUSTRY第22卷第5期高频超声波降解4·氯酚的反应机理及试验研究王海，郝红伟，陈以方，吴敏生，吕兆林(1．清华大学材料加工及自动化研究所，北京100084；2．北京清华紫光英力化工技术有限责任公司，北京100084)[摘要]探讨了高频超声波(1．7MHz)降解4一氯酚的反应过程和反应机理，研究了高频超声波降解4．氯酚的效果及4一氯酚的初始浓度、高级氧化方法(AOP)等因素对降解效果的影响。试验结果表明，高频超声波

2、降解4．氯酚为一级反应，超声波空化效应在降解过程中起主导作用，超声波与其他氧化方法联用可大大提高降解效率，具有良好的工业应用前景。[关键词】高频超声波；4一氯酚；降解；空化效应[中图分类号]x7o3．1[文献标识码]A[文章编号]1006—1878(2002)05—0257—05氯酚类有机污染物常作为印染行业、造纸行业和其他相关工业生产的废弃物而释放到自然环境中，是一种危害极大的污染物。据报道，含酚废水对人体及动物有致癌、致突变和致畸效应。研究表明¨l2J，由于氯酚结构稳定，采用传统的物理、生化或化学氧化法处理周期普遍较长，降解效率较低。因此，如何有效地处

3、理含酚废水是环保、印染、造纸等各界普遍关注的课题。近年来，功率超声波(PowerUltrasonic)作为一图1杯式反应器种清洁、高效的污染治理方法，已经越来越受到人们1．反应容器；2．换能器；3．正负电极的重视，并由此产生了一门新兴学科——声化学(Sonochemistry)。本试验研究了高频功率超声波对4．氯酚(P．chloropheno1)的降解效果，并探讨了其反应过程和反应机理。试验表明，高频超声波对降解4．氯酚具有很好的效果。1试验部分液1．1试验装置为了在一定范围内实现超声波频率、功率的柔图2探头式反应器性调节，我们自行研制了他激式THCS．1

4、型柔性功1．正负电极；2．换能器；3．变幅杆；4．反应容器率超声波发生器，输出电功率为0—400W。同时，我们分别研制了探头式声化学反应器和杯式声化学[收稿日期]2001-09—26；[修订日期]2001—10—10反应器，如图1和图2所示。试验中，我们重点使用[基金项目]国务院三峡工程建设委员会移民开发局资助了1．7MHz高频杯式反应器(直径10cm)进行试项目(2000—004)[作者简介]王海(1976一)，男，清华大学材料加工及自动验，同时采用20kHz和48kHz2种频率的反应器化研究所在读硕士研究生，主要研究方向为功率超声波在化(直径8．5cm

5、)进行对比试验。工、生物领域的应用。维普资讯http://www.cqvip.com·258·化工环保2002年第22卷1．2试验步骤种平衡状态。试验用4．氯酚(化学纯)、去离子水分别配制质2．1．2反应液初始浓度量浓度为0．035、2和8me,／mL的4-氯酚水溶液，在配制质量浓度为2ms／mL的4-氯酚水溶液，其不调节酸碱性环境、不实施氧气布气、不使用催化剂浓度比上一组试验加大了约57倍，用1．7MHz超声等辅助手段的情况下，利用频率为1．7MHz、有效声波处理1．0h，取样后稀释5O倍以满足紫外吸收谱功率为1．5W／cm的高频超声波直接对其进行不的检

6、测要求，进行分析。紫外吸收谱峰数据如表2同时间的辐照处理。所示1．3分析方法采用日本SHIMADZU公司生产的GCMS-表21．7MHz超声波处理浓溶液紫外吸收谱峰数据QP5050A型色质联用仪、德国生产的BRUKERAVANCEDPX一300型核磁共振仪(NuclearMagne-ticResonanceSpectroscopy，NMR)对反应过程进行跟踪、分析，并采用北京瑞利分析仪器公司生产的UV一1100型紫外可见分光光度计(UltravioletAb-sorptionSpectrum，UAS)对反应前后溶液中4．氯酚的由表2可以看出，尽管超声波辐照

7、的4-氯酚溶含量进行测定。液浓度提高了近6o倍，但在同样的时间和超声波强度下，其降解效果仅下降了1O倍左右，说明在一定2试验结果与讨论范围内提高溶液初始浓度有利于4．氯酚的降解。这主要是因为在高浓度的4．氯酚溶液中，超声波空2．1超声波降解4-氯酚的影响因素化产生的·OH自由基与溶液中4-氯酚分子碰撞反2．1．1超声波辐照时间应的几率比稀溶液大得多，而4．氯酚本身即是一种国内外学者的相关研究表明J，超声波辐照时自由基捕获剂，因而使反应向正方向加速进行。间与反应物的降解效果成正比，但并非线性关系。2．1．3高级氧化法我们采用1．7MHz高频超声波辐照质量浓度

8、为所谓高级氧化法(AdvancedOxidationProces．