粘土矿物吸附氟的作用机制及硫酸铝浸渍活性氧化铝球吸附研究

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1、}IIIIIllIIIIIIIIIIIIIIIIY1746957摘要摘要为了研究粘土矿物吸附氟后的表层形态变化和反应机制，四种粘土矿物(高岭石、蒙脱石、绿泥石、伊利石)浸泡在高氟浓度溶液(5—1000mg：／L)和低氟浓度溶液(0．3．1．5mg／L)进行吸附实验，并利用X射线光电子能谱进行表面形态分析。粘土矿物在高氟浓度溶液吸附时，溶液平衡氟浓度、吸附量、溶液pH和释放羟基量随氟浓度增加而增加；而且吸附量在50／100mg／L以上时显著增加。用酸碱调节维持氟溶液pH时，粘土矿物氟吸附量增加。各浓度浸泡后吸

2、附数据和氟电子能峰位表明：粘土矿物在氟浓度溶液小于5～100mg／L时预先吸附氢离子使表面活性位质子化，然后与氟发生交换；随氟浓度升高，氟直接交换铝活性位羟基，并且与其它阳离子结合；而在氟溶液浓度大于100mg／L时生成冰晶石(及氟化铝)沉淀。粘土矿物在高氟浓度溶液吸附时生成的新矿物与溶液铝离子浓度有关，铝离子浓度大于1001·94mol／L生成冰晶石沉淀，铝离子浓度小于10川‘94mol／L生成氟化铝沉淀。粘土矿物在低氟浓度溶液吸附时会发生质子迁移现象，这使得溶液氟浓度随时间推移持续降低。研究了硫酸铝浸渍

3、活性氧化铝球(AIAA)处理高氟水的能力。静态实验通过改变吸附剂量(2-40g／L)、氟浓度(2．100mg／L)、pH(4．10)、温度(11．33℃)、时间，研究这些因素对吸附过程的影响。动态柱实验研究氟浓度(10．50mg／L)、流速(2．10mL／min)、填料高(10．20cm)三个操作参数对柱除氟性能的影响。当温度11．33℃、pH4．10、吸附剂量20g／L时，AIAA3h内处理10mg／L氟溶液效率可达90％以上，少量阴离子的共存对氟离子的吸附没有影响。吸附平衡拟合模型表明低浓度氟溶液的吸附

4、中，Langmuir模型线性拟合或非线性拟合是最优拟合方式；而高浓度氟溶液的吸附中，Freundlich模型非线性拟合是最优拟合方式。热力学研究表明A队A吸附主要为化学吸附；动力学研究表明吸附速度受表面扩散控制，吸附反应更符合二级动力学。动态柱实验中降低流速、增加填料层高度可以提高除氟效果。0．1MNaOH再生效果良好，三次更换再生液基本可以完全解吸。关键词：粘土矿物；硫酸铝浸渍活性氧化铝球；氟；吸附热力学；动力学：柱吸附ABSTRACTKaoliniteⅨ)，Montmorillonite(M)，Chlo

5、rite(Ch)，Illite(I)arefourrepresentativeclaymineralsinnaturewhichareselectedasresearchobjects．Thisresearchinvestigatesfluoride(F‘)adsorptionmechanismontofourkindsofclaymineralsunderdifferentpH，F。concentrationandreactiontime，andstudiessuperficiallayersmorpho

6、logyofFaswellaSelementscompositionbyX-rayphotoelectronspectroscopy(XPS)analysis．InhighF。concentration(C0)solution(5—1000mg／L)，F。adsorptionamount(QF)，hydroxylreleaseamount(HRA)ofclayminerals，equilibriumF’concentration(CF)andequilibriumpHincreasewithincreasi

7、ngCo，especiallyremarkablywhenabove50mg／L．AndbymodifyingandmaintainingsolutionpHat6，F‘adsorptionamountofclaymineralsishigherthanthatwithoutpHregulation．VariousadsorptiondataandF’bindingenergyofsuperficiallayers(FSBE)detectedbyXPSindicatethatatColessthan5—10

8、0mg／Lclaymineralsfirstlyadsorb旷toprotonatealuminumactivehydroxylsites(AAHS)insuperficiallayers，andreactwithF。；andasCograduallyincreasesclaymineralscanadsorbF。directlytogetherwiththeadsorptionofsomecations；and