包气带中多孔介质空气—水界面面积测定及PFOA运移特征研究

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1、分类号：P641单位代码：10183研究生学号：2014641009密级：公开吉林大学博士学位论文包气带中多孔介质空气-水界面面积测定及PFOA运移特征研究DeterminationofAir-waterInterfacialAreaandPFOATransportCharacteristicsinVadoseZone作者姓名：吕颖专业：地下水科学与工程研究方向：地下水资源评价、模拟与管理指导教师：林学钰院士培养单位：吉林大学环境与资源学院2018年6月包气带中多孔介质空气-水界面面积测定及PFOA运移特征研究DeterminationofAir-waterInterf

2、acialAreaandPFOATransportCharacteristicsinVadoseZone作者姓名：吕颖专业：地下水科学与工程指导教师：林学钰院士学位类别：工学博士培养单位：吉林大学环境与资源学院论文答辩日期：2018年6月4日授予学位日期：年月日答辩委员会组成：姓名职称工作单位主席王金生教授北京师范大学委员王文科教授长安大学滕彦国教授北京师范大学苏小四教授吉林大学杜新强教授吉林大学张玉玲教授吉林大学董维红教授吉林大学摘要包气带中多孔介质空气-水界面面积测定及PFOA运移特征研究地下水是地质环境组成中的重要环境要素，而包气带是污染物进入到地下环境的必经途径

3、。在包气带中，空气-水界面面积可影响多相流流动，控制界面化学污染物、病原体、胶体的滞留和运移，以及各种传质过程。全氟辛酸是一种具有表面活性的新型污染物，具有极强的化学稳定性及环境持久性，导致其在环境中极难被降解。在包气带中，空气-水界面的吸附是PFOA等一系列具有表面活性的污染物在非饱和多孔介质中运移时滞留的重要原因，但是目前对于测量包气带中多孔介质空气-水界面面积的实验方法还很有限，所以需要建立新的测量方法。同时，在多孔介质空气-水界面面积测量的基础上，需要全面开展全氟化合物的环境监测及其在包气带中迁移特征的研究，从而为保护我国水资源提供保障。基于此，本文主要将化学工

4、程理论中的化学反应吸收法应用到水文地质研究中测量包气带多孔介质的空气-水界面面积，建立新的测量方法并研究气体流速、液体流速、液体浓度和液体温度等实验条件对测量结果的影响，确定化学反应吸收方法测量多孔介质空气-水界面面积的最佳测定条件；并与传统的X射线微断层扫描法以及界面分配示踪法对相同多孔介质的测量结果进行对比分析，从而确定化学反应吸收方法的正确性及可行性；最后在测量多孔介质空气-水界面面积的基础上探究了全氟辛酸在包气带中运移时多孔介质的空气-水界面面积、流速、PFOA浓度、离子强度以及pH等各环境影响因素对其滞留和吸附特征的影响，并计算了空气-水界面面积对其滞留和吸附

5、的保留率。该项研究对深入探究全氟化合物类污染物在包气带中的运移特征，加强对全氟化合物的环境风险和健康风险评价以及对保护我国的生态环境具有重要意义。通过本次研究，主要得到以下结论：（1）多孔介质的空气-水界面面积随介质饱和度的升高而降低，两者之间成良好的线性反比例关系。通过以上线性关系，即可推算多孔介质在各饱和度下的空气-水界面面积。X射线微断层扫描法以及界面分配示踪法测得的玻璃珠最大空气-水界面面积Amax与X射线微断层扫描法直接测量表征的玻璃珠固体表面积值基本相同，而且这两者在统计学上也与几何固体比表面积GSA和N2/BET比I表面积相同，证明了X射线微断层扫描法以及

6、界面分配示踪法用于测量多孔介质空气-水界面面积的的准确性。界面分配示踪法测量表面光滑的多孔介质空气-水界面面积时，其测量值接近多孔介质的比表面积，但是测量表面粗糙的多孔介质时，由于粗糙度的影响，其测量结果普遍大于多孔介质的比表面积。（2）化学反应吸收方法可以对天然多孔介质的气水界面面积进行稳健且准确的测量，且相较于界面分配示踪法和X射线微断层扫描法两种传统方法，该方法实验操作简单，经济易行，且实验周期短，是一种可以运用到测量多孔介质空气-水界面面积的一种新型方法。反应柱直径、气体流速、液体流速、液体浓度、反应温度是影响化学反应吸收法测量多孔介质空气-水界面面积的重要因素

7、。（3）化学反应吸收法测量的玻璃珠空气-水界面面积与其他两种传统方法测量的结果非常一致。然而，化学反应吸收法和X射线微断层扫描法测量的石英砂的最大空气-水界面面积明显小于界面分配示踪法测量的石英砂的空气-水界面面积。原因在于石英砂具有显著的微观表面粗糙度，这种差异说明化学反应吸收法不能表征所应用条件下存在于石英砂中的微观表面粗糙度有关的界面面积。（4）PFOA在非饱和多孔介质中运移时，滞留因子和吸附量随空气-水界面面积的增大而增大。在非饱和状态下石英砂对PFOA的单位吸附量均大于饱和状态下吸附平衡的吸附量，可以说明在多孔介质非饱和条件下观