染料分子激发态分子内电荷转移过程的超快动力学研究

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1、分类号：O562单位代码：10183研究生学号：2015931004密级：公开吉林大学博士学位论文染料分子激发态分子内电荷转移过程的超快动力学研究Investigationontheultrafastdynamicsofexcited-stateintramolecularchargetransferprocessindyemolecules作者姓名：李慧专业：原子与分子物理研究方向：分子激发态超快动力学指导教师：石英教授培养单位：原子与分子物理研究所2018年6月染料分子激发态分子内电荷转移过程的超快动力学研究Investigati

2、onontheultrafastdynamicsofexcited-stateintramolecularchargetransferprocessindyemolecules作者姓名：李慧专业名称：原子与分子物理研究方向：分子激发态超快动力学指导教师：石英教授学位类别：理学博士培养单位：原子与分子物理研究所论文答辩日期：2018年6月1日授予学位日期：年月日论文评阅人：答辩委员会组成：姓名职称工作单位姓名职称工作单位盲审专家正高级山东大学主席张家骅研究员中国科学院长春光学精盲审专家副高级北京理工大学密机械与物理研究所盲审专家正高级国

3、防科技大学委员张喜和教授长春理工大学袁建民教授吉林大学丁大军教授吉林大学金明星教授吉林大学徐海峰教授吉林大学胡湛教授吉林大学未经本论文作者的书面授权，依法收存和保管本论文书面版本、电子版本的任何单位和个人，均不得对本论文的全部或部分内容进行任何形式的复制、修改、发行、出租、改编等有碍作者著作权的商业性使用（但纯学术性使用不在此限）。否则，应承担侵权的法律责任。吉林大学博士学位论文原创性声明本人郑重声明：所呈交学位论文，是本人在指导教师的指导下，独立进行研究工作所取得的成果。除文中已经注明引用的内容外，本论文不包含任何其他个人或集体已经

4、发表或撰写过的作品成果。对本文的研究做出重要贡献的个人和集体，均已在文中以明确方式标明。本人完全意识到本声明的法律结果由本人承担。学位论文作者签名：日期：年月日《中国优秀博硕士学位论文全文数据库》投稿声明研究生院：本人同意《中国优秀博硕士学位论文全文数据库》出版章程的内容，愿意将本人的学位论文委托研究生院向中国学术期刊（光盘版）电子杂志社的《中国优秀博硕士学位论文全文数据库》投稿，希望《中国优秀博硕士学位论文全文数据库》给予出版，并同意在《中国博硕士学位论文评价数据库》和CNKI系列数据库中使用，同意按章程规定享受相关权益。论文级别：

5、□硕士■博士学科专业：原子与分子物理论文题目：染料分子激发态电荷转移过程的超快动力学实验与理论研究作者签名：指导教师签名：年月日作者联系地址（邮编）：作者联系电话：摘要摘要染料分子激发态分子内电荷转移过程的超快动力学研究作者：李慧专业：原子与分子物理指导教师：石英教授激发态分子内电荷转移（ICT）过程是原子与分子物理领域关注的热点问题之一。从超快动力学角度研究激发态ICT过程，能够更好地理解ICT过程的光物理机制，在有机光学材料、探针分子和太阳能存储等诸多领域有着重要的应用价值和发展前景。在本文中，应用飞秒瞬态吸收光谱技术和含时密度泛

6、函理论方法研究了几种染料分子的激发态ICT过程，具体研究内容如下：（1）应用密度泛函理论和含时密度泛函理论方法（DFT/TDDFT）研究了分子间氢键对香豆素340（C340）分子ICT过程的影响。通过静电势分析与几何构型优化，我们发现C340分子可以与四氢呋喃（THF）溶剂形成分子间氢键复合物C340-THF。前线分子轨道结果显示,C340单体和C340-THF在电子激发态均会发生ICT过程。结合C340-THF氢键复合物的氢键键能、红外振动光谱以及非共价键相互作用等研究结果，我们证实分子间氢键在电子激发态相对于基态而言显著加强。我们

7、的研究结果表明，激发态分子间氢键的加强机制可以促进C340分子ICT过程的发生。（2）采用飞秒瞬态吸收光谱实验技术和DFT/TDDFT理论方法研究了溶剂的供氢能力对染料LD490分子ICT过程的影响。超快动力学拟合结果显示，LD490分子在1,4-二氧六环（Diox）、甲醇（MeOH）和六氟异丙醇（HFIP）三种溶剂中均存在两个超快过程，分别归属为振动弛豫（IVR）过程和ICT过程。随着溶剂供氢能力的增加，IVR过程逐渐减慢，而ICT过程逐渐加快。结合理论计算，我们证实了溶剂供氢能力的增加使分子间氢键的相互作用增强，从而有效地促进了L

8、D490分子的激发态ICT过程。I吉林大学博士学位论文（3）应用高压稳态荧光光谱和瞬态吸收光谱技术，研究了压力对香豆素7（C7）分子在乙腈（ACN）溶剂中TICT过程的影响。实验结果显示，在液相ACN溶剂中，C7分子存在