纳米阵列负载Pd、Au、Ni、Co电极上催化H2O2氧化还原反应研究

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1、分类号：密级：UDC：编号：工学博士学位论文纳米阵列负载Pd、Au、Ni、Co电极上催化H2O2氧化还原反应研究博士研究生：王鑫指导教师：曹殿学教授学科、专业：材料科学与工程哈尔滨工程大学2018年3月分类号：密级：UDC：编号：工学博士学位论文纳米阵列负载Pd、Au、Ni、Co电极上催化H2O2氧化还原反应研究博士研究生：王鑫指导教师：曹殿学教授学位级别：工学博士学科、专业：材料科学与工程所在单位：材料科学与化学工程学院论文提交日期：2017年1月4日论文答辩日期：2018年3月9日学位授予单位：哈尔滨工程大

2、学ClassifiedIndex:U.D.C:ADissertationfortheDegreeofD.EngInvestigationonOxidationandReductionofH2O2overPd,Au,NiandCoElectrodesonNanometerArraysCandidate:XinWangSupervisor:Prof.DianxueCaoAcademicDegreeAppliedfor:DoctorofEngineeringSpecialty:MaterialsScienceandE

3、ngineeringDateofSubmission:January4th,2018DateofOralExamination:March9th,2018University:HarbinEngineeringUniversity哈尔滨工程大学学位论文原创性声明本人郑重声明：本论文的所有工作，是在导师的指导下，由作者本人独立完成的。有关观点、方法、数据和文献的引用已在文中指出，并与参考文献相对应。除文中已注明引用的内容外，本论文不包含任何其他个人或集体已经公开发表的作品成果。对本文的研究做出重要贡献的个人和集体

4、，均已在文中以明确方式标明。本人完全意识到本声明的法律结果由本人承担。作者(签字)：日期：年月日哈尔滨工程大学学位论文授权使用声明本人完全了解学校保护知识产权的有关规定，即研究生在校攻读学位期间论文工作的知识产权属于哈尔滨工程大学。哈尔滨工程大学有权保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件。本人允许哈尔滨工程大学将论文的部分或全部内容编入有关数据库进行检索，可采用影印、缩印或扫描等复制手段保存和汇编本学位论文，可以公布论文的全部内容。同时本人保证毕业后结合学位论文研究课题再撰写的论文一律注明作者第一署名单位为

5、哈尔滨工程大学。涉密学位论文待解密后适用本声明。本论文（□在授予学位后即可□在授予学位12个月后□解密后）由哈尔滨工程大学送交有关部门进行保存、汇编等。作者（签字）：导师（签字）：日期：年月日年月日纳米阵列负载Pd、Au、Ni、Co电极上催化H2O2氧化还原反应研究摘要能源和环境问题是人类进入21世纪后所面临的两个最为严峻的问题，所以开发清洁的新能源成为国际研究的重点。燃料电池是利用电化学反应，将存储在燃料中的高效率和低污染的化学能转化成电能的发电装置。燃料电池技术对解决化石能源短缺、利用效率低、导致环境恶化等

6、问题，实现节能减排、发展环保型低碳经济具有极其重要的作用。直接过氧化氢燃料电池（DPFCs）是一种既以H2O2作为燃料又以H2O2作为氧化剂的新型液态燃料电池，由于H2O2具有绿色无毒、可再生、存储运输方便（液态）、电化学活性高、不依赖于化石燃料的特点，因而直接过氧化氢燃料电池成为燃料电池领域的国际研究热点。本论文针对直接过氧化氢燃料电池的开发，设计制备了一系列具有三维开放结构的贵金属阴极和贱金属阳极，分别研究了其催化H2O2在酸中电还原（阴极反应）和碱中电氧化（阳极反应）的活性和稳定性，组装并考察了DPFCs

7、的的性能。主要研究内容如下：首先采用化学气相沉积法在Ti6Al4V合金片上成功生长出碳包覆碳化钛（C@TiC）纳米线阵列，然后利用电化学共沉积法将Pd和Ni直接沉积在C@TiC纳米线阵列基体上获得Pd-Ni/C@TiC，再利用化学去合金化法去除Ni元素得到具有多孔结构的NP-Pd/C@TiC纳米线电极。FESEM测试分析表明，钛合金表面完全被阵列结构的C@TiC纳米线（长度为7μm，直径为150nm）所覆盖，电化学共沉积上Pd-Ni后，纳米线形貌转变为纳米冰花结构，当金属Ni被刻蚀除去后，在纳米线上形成了均匀且

8、多孔的贵金属Pd催化剂。利用线性扫描伏安法和计时电流法分别研究了不同H2SO4浓度和H2O2浓度下NP-Pd/C@TiC电极的催化性能。研究表明：当过氧化氢浓度为2.0molL−1，硫酸浓度为2.0molL−1时，NP-Pd/C@TiC电极表现出最佳的电化学催化性能（0.2Vvs.Ag/AgCl电位下还原电流密度达到了3.47Amg-1）。利用电化学共沉积贵金属（Pd）-贱金属（Ni）