Pt-Cu多孔纳米材料的制备及其电催化性能研究

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1、分类号：TB33密级：公开UDC：620编号：201421801015河北工业大学硕士学位论文Pt-Cu多孔纳米材料的制备及其电催化性能研究论文作者：苏姣姣学生类别：全日制学科门类：工学学科专业：材料物理与化学指导教师：孟凡斌职称：研究员资助基金项目：国家自然科学基金.No.51371075DissertationSubmittedtoHebeiUniversityofTechnologyforTheMasterDegreeofMaterialsPhysicsandChemistryTHEPREPARATIONANDELECTROCATALYT

2、ICPROPERTIESOFPt-CuNANOPOROUSSTRUCTUREbySuJiaojiaoSupervisor:Prof.MengFanbinMay2017ThisworksupportedbytheNationalNaturalScienceFoundationofChina.No.51371075.摘要随着能源危机和环境污染的日益加剧，开发新型的清洁能源刻不容缓。其中涉及电化学过程的析氢反应(HER)和氧还原反应(ORR)是两种最具实际应用前景的能源转换和存储方式。因此，设计高性能的HER和ORR的电催化剂对提高电化学能源转换和存

3、储性能尤为重要。目前，Pt仍是HER和ORR电催化活性最高的催化剂之一，然而其昂贵的价格、极低的储存量、较差的稳定性和抗中毒性大大限制了Pt的实际应用，本文通过将Pt和Cu合金化，利用各组分间的协同作用增强其催化活性，降低贵金属催化剂成本，从而使其在催化领域更具有实际应用价值。本文采用液相合成法以CuCl作为牺牲模板，在常温常压下合成了Pt-Cu合金纳米催化剂，实验过程中只以盐作为牺牲模板，不需任何表面活性剂等有机物质。同时对Pt-Cu合金的合成机理进行了讨论，并通过调节前躯体浓度实现了对合金不同组分的调控。然后对具有不同合金比例的样品进行了电

4、化学测试，并与商用铂碳(Pt/C)催化剂进行对比。测试表明，ORR起始电位、半波电位等催化性能参数均随Pt、Cu比例的减小而不断提升。此外，合成的铂铜合金具有良好的甲醇耐受性，均优于商业Pt/C催化剂。为了进一步提高催化性能，对合金进行了去合金化处理，进而合成了多孔的Pt-Cu合金纳米催化剂。通过去合金化将合金中不稳定的铜成分腐蚀掉，从而创造更多的孔隙，增加催化剂整体的比表面积，暴露出更多的活性位点。通过HER性能测试，发现其电流密度在10mAcm-2处的过电位(33mV)达到商业催化剂水平(27mV)，而其塔菲尔(Tafel)斜率(28.5m

5、V/dec)比商业催化剂(30.0mV/dec)的还要小,说明反应是较快的动力学过程。为了进一步研究多孔的Pt-Cu合金在催化过程中的稳定性，还对其进行了稳定性测试，I-T曲线和不同CV扫描循环次数下的LSV极化曲线结果都说明了多孔的Pt-Cu合金纳米催化剂具有较强的稳定性，表明了多孔的Pt-Cu合金具有跟商用铂碳催化剂一样的潜在应用价值。关键词：Pt-Cu合金多孔结构氧还原反应去合金析氢反应IABSTRACTWithincreasingenergycrisisandenvironmentalpollution,thedevelopmentof

6、newcleanenergyiswithoutdelay.Thehydrogenevolutionreaction(HER)andoxygenreductionreaction(ORR)involvedinelectrochemicalprocessesarethetwomostpromisingenergyconversionandstoragemethods.Therefore,thedesignofhighperformanceHERandORRelectrocatalystsisparticularlyimportantforimpro

7、vingelectrochemicalenergyconversionandstorageperformance.Atpresent,PtisstilloneofthecatalystswiththehighestelectrocatalyticactivityofHERandORR.However,itsexpensiveprice,verylowstoragecapacityandpoorstabilityandanti-toxicitygreatlylimitthepracticalapplicationofPt.ThePt-Cuallo

8、y,throughthesynergisticeffectbetweenthecomponentsenhanceitscatalyticactivit