高分散负载钯纳米金属催化剂制备及其性能研究

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1、北京化工大学位论文原创性声明本人郑重声明：所呈交的学位论文，是本人在导师的指导下，独立进行研究工作所取得的成果。除文中已经注明引用的内容外，本论文不含任何其他个人或集体已经发表或撰写过的作品成果。对本文的研究做出重要贡献的个人和集体，均已在文中以明确方式标明。本人完全意识到本声明的法律结果由本人承担。作者銮名：庭耋日期：到2：苎：至关于论文使用授权的说明学位论文作者完全了解北京化工大学有关保留和使用学位论文的规定，即：研究生在校攻读学位期间论文工作的知识产权单位属北京化工大学。学校有权保留并向国

2、家有关部门或机构送交论文的复印件和磁盘，允许学位论文被查阅和借阅；学校可以公布学位论文的全部或部分内容，可以允许采用影印、缩印或其它复制手段保存、汇编学位论文。保密论文注释：本学位论文属于保密范围，在土年解密后适用本授权书。非保密论文注释：本学位论文不属于保密范围，适用本授权书。柑年作者签名：焦塞日期：盈王三圣导师签名：学位论文数据集中图分类号069学科分类号150．55论文编号1001020131165密级无学位授予单位代码lOOlO学位授予单位名称北京化工大学作者姓名房美学号201000l1

3、65获学位专业名称化学工程与技术获学位专业代码0817课题来源国家自然科学基金研究方向纳米复合材料论文题目高分散负载钯纳米金属催化剂制备及其性能研究关键词锌铝尖晶石，石墨烯，钯纳米粒子，催化加氢，偶联反应论文答辩日期20l3．05．30木论文类型基础研究学位论文评阅及答辩委员会情况姓名职称工作单位学科专长指导教师李峰教授北京化工大学应用化学评阅人I张慧教授北京化工大学物理化学评阅人2项项副教授北京化工大学应用化学评阅人3评阅人4评阅人5答辩委员会主席许家喜教授北京化工大学有机化学答辩委员1许家喜

4、教授北京化工大学有机化学答辩委员2吕超教授北京化工大学分析化学答辩委员3刘海梅教授北京化工大学应用化学答辩委员4杨作银副教授北京化工大学物理化学答辩委员5常铮副教授北京化工大学应用化学注：一．论文类型：1。基础研究2．应用研究3．开发研究4．其它二．中图分类号在((中国图书资料分类法》查询。三．学科分类号在中华人民共和国国家标准(GB／T13745—9)《学科分类与代码》中查询。四．论文编号由单位代码和年份及学号的后四位组成。摘要高分散负载钯纳米金属催化剂制备及其性能研究金属纳米材料的性能受粒子

5、尺寸大小、形貌、载体材料及其他因素的影响，通过控制金属纳米颗粒的尺寸大小和形貌可以调变金属催化剂的催化活性和选择性。经研究发现，金属纳米颗粒的形貌控制合成是调节催化剂的催化性能的一种常用手段，主要是因为金属粒子的形貌决定着金属晶粒表面暴露的晶面及角、边和缺陷上的原子数目。因此，对金属粒子的形貌控制是非常有意义的。同时，载体材料对金属催化剂的催化性能也起着重要作用，其决定了金属纳米粒子在其表面的分散情况和粒径大小。金属粒子高分散在理想的载体表面不仅能够提高催化剂的活性和稳定性，还能够降低金属的用量

6、，提高催化剂的重复利用能力，降低金属的损失。因而寻求或制备具有高比表面积和优异物化性能的载体材料对于提高负载型金属催化剂的催化性能至关重要。复合金属氧化物具有不同组成和结构，表现出特殊的物理和化学性能。其中锌铝尖晶石(ZnAl204)材料具有高的比表面、热稳定性和机械强度，强抗酸碱能力，可作为一个优良的催化剂载体材料。石墨烯(Graphene)是一种二维的含有蜂巢状的片层碳纳米晶体，通过单层sp2杂化的碳原子构成。石墨烯具有特殊的性质，如优良的电学性能、高比表面和机械强度等特点，尤其是石墨烯作为

7、一种载体材北京化工大学硕士学位论文料来提高多相金属催化剂的催化性能。本论文的具体研究工作如下：首先采用溶剂热方法，以六次甲基四胺作沉淀剂，分别以甲醇／水、乙醇／水作溶剂制备ZnAl204，考察了溶剂的种类、加入量及沉淀剂的浓度等条件对所得ZnAl204的影响。同时以甲醇／水(体积比1)作溶剂合成的微孔锌铝尖晶石为载体，将Pd纳米颗粒均匀负载在微孔锌铝尖晶石上，并催化一系列Suzuki偶联反应。实验结果表明，这种高分散的微孔锌铝尖晶石负载的钯催化剂表现出高的催化活性和重复利用率，主要是由于Pd纳米

8、粒子的高度分散以及Pd纳米粒子与载体之间强的相互作用。采用乙二醇作为还原剂，通过调变反应条件，加入PVP和NaCl、KBr等外来物质，一步合成出石墨烯上负载球形、立方体和二十面体形貌的Pd纳米催化剂。不同形貌的Pd纳米催化剂对2．甲基．3．丁炔．2醇和肉桂醛催化加氢表现出不同的催化性能。催化结果表明：对于2．甲基-3一丁炔-2醇催化加氢，暴露{100)晶面的立方体-Pd／Graphene表现出最高的催化活性。暴露{1l1)晶面的二十面体．Pd／Graphene表现出最大的2一甲基．3．丁烯．2醇