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《CuCl和Schiff碱助剂络合均相催化剂制备-毕业设计》由会员上传分享，免费在线阅读，更多相关内容在工程资料-天天文库。
1、碳酸二甲酯（DMC）是一种对环境友好的绿色化学品，其洁净合成工艺的研究及开发，已引起国内外学者的广泛关注。以CuCl催化剂甲醇液相氧化琰化法合成DMC已实现工业化。由于反应生成了副产物HC1,造成C1•的流失，不仅造成催化剂失活，同时对反应设备腐蚀严重，污染环境。论文中制备了CuCl和Schiff碱助剂络合均相催化剂，并采用IR对其进行了表征。考察了不同SchiffM助剂（助剂：CuCl=l：1）对CuCl催化甲醇液相氧化媒化合成DMC催化性能的影响。结果表明：N■甲基咪哩与CuCl络合制备的催化剂催化活性最高。在120°C,反应压力2.4MPa,反应时间4h条件下，
2、甲醇的转化率达到5.8%,DMC的选择性达到99.9%。对于双配体络合CuCl催化体系，能进一步提高催化活性。在120°C,反应压力2.4MPa,反应时间4h,聚乙烯卩比咯烷酮：N■甲基咪坠CuCl=2：1：1（摩尔比），甲醇的转化率达到6.6%。结果同时表明，催化体系的C「的流失量降低，催化剂的寿命得到了提高。关键词：氧化拨化甲醇；碳酸二甲酯；铜络合物催化剂AbstractDiethylcarbonate(DMC)isanenvironmentallybenignintermediation.Itwaspaidwidelyattentionthattheresear
3、chanddevelopmentofagreenprocessofsynthesisofDMC.AlthoughtheprocessofproducingDMCbyoxidativecarbonizationofmethanolinthepresenceofCuClcatalystsystemhasbeenindustrial,somedrawbacks,forinstancetheproductionoftheby-productionHC1,inwhichnotonlycausedtoaleakingofCFsubsequencebythedeactivateof
4、thecatalyst,butalsoacorrosiontothereactor,stillneedtobeovercome・Inthiswork,acomplexcatalystwaspreparedfromCuClandSchiffbaseadditivesandcharacterizedbyIR・TheeffectsofdifferentSchiffbaseadditiveswereinvestigated.Theresultsshowedthathighactivitywasexhibitedinthepresenceofcomplexcatalystsyn
5、thesizedbyN-methylimidazoleandCuCl,themethanolconversionwas5.8%,DMCselectivityreachedto99.9%at120°C,pressure2.4MPa,thereactiontime4h.Atthesamecondition,catalyticactivitywasfurtherimprovedbytwo-ligandscomplexCuClsystem,methanolconversionis6.56%(PVP:N-methylimidazole:CuCl=2:l:l).Theresult
6、alsoshowedthatlifeoftheCuCl/Schiffbaseadditivecatalystswasprolonged・Keywords:oxidativecarbonizationofmethanol；DMC；Cuprouschloridecomplexcatalys摘要（黑体，四号，居中）IAbstract（黑体，四号，居屮）II第一章文献综述（四号，黑体，居中）11」碳酸二甲酯的性质11.1.1物理性质11」.2化学性质11.1.3碳酸二甲酯的应用11.2碳酸二甲酯的合成工艺21.3国内外的研究状况21.4甲醇液相氧化拨化合成碳酸二甲酯的热力学计
7、算31.4.1热力学数据计算31.4.2分析344••••••••551.5催化反应机理1.6本工作主要研究内容第二章实验部分2」实验试剂及仪器........2.1.1实验药品52.1.2实验仪器与设备52.1.3催化反应实验流程图52.2实验方法62.2.1试剂的前处理6222催化剂制备62.2.3催化剂的活性评价氧化按化活性测试6第三章结果与讨论73.1催化剂的表征73.2催化剂的活性评价7321不同铜系化合物的催化活性73.2.2不同配体对CuCl络合的催化评价8323CuCl/phcn/NMI催化体系83.2.4聚乙烯毗咯烷酮与N-甲基咪哇
