Development of a microreactor for the production of hydrogen from ammonia_NEW

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1、PaperReviewDevelopmentofaMicroreactorfortheProductionofHydrogenfromAmmonia論文摘要介紹本篇論文在討論以鋁結構電鍍的氧化鋁微型化學反應器中，高觸媒活性在普通溫度時使無水氨分解為氮與氫氣的相關問題。藉由調整反應器的幾何外觀、提高電鍍觸媒支撐表面積、觸媒釕的選定、不同的觸媒催化劑對於反應器溫度表現的影響反應器中氨在時轉化為相當於可產生60W電力的氫氣量→似可廣泛應用於可攜式裝備背景介紹從液態燃料至鋰電池，微型化學裝置由於高能量密度特性，逐漸成為新的能源發展上重要的主軸

2、。其中質子交換膜燃料電池中包含了燃料處理器（被視為氫的來源），此來源尚有許多其它的方式如水蒸氣的重組、部份氧化反應及氨的裂解等方式。在前述的幾種氫提供所需的反應中，許多是吸熱反應，此意謂著必需由電池其它部份提供熱量（放熱反應）如燃燒反應。所以如何把這兩個反應所需進行的熱交換偶合連接在一個微型裝置內是一個很重要議題。熱交換策略直接偶合配對連接方式：藉由一個雙功能的觸媒讓所需的吸熱及放熱反應同時進行。但文獻僅發現這種方式僅能適用單一燃料系統，且十分的複雜。短暫偶合配對連接方式：吸熱及放熱反應在電池內相同的空間裏交替的進行。這個方式已經有許

3、多文獻諸如Dudukovic等發表過。大約是當微放熱流流動時，熱會被電池所抓住（trapped），在反覆的階段操作程序中卻極易導致失敗。空間區隔偶合配對連接方式：這就是本文的熱交換策略所建議的。亦即藉由一個熱傳導介質區隔兩個反應，一邊是吸熱反應，一邊即是放熱反應。空間區隔偶合配對連接方式左列是先前的研究，大多數是在較大的裝置中且反應物通常被先預熱，其採用的理論模型都是1維模型。然而此1維模型應用在氣相系統微型裝置時無法有效的適用。本篇論文中，作者呈現一個均一系的丙烷燃燒系統提供氨分解反應時所需的熱源，而且宣稱是現今第一個2維模型的計算

4、流體力學研究成果。化學模型放熱反應側：丙烷與空氣組成的預混合氣體被注入燃燒反應的流道中進行燃燒反應。…WestbrookandDryer進氣側濃度較高，所以在格點化時採用較精細切割。氨分解反應（釕觸媒）FromMicroreactorModelingforHydrogenProductionfromAmmoniaDecompositiononRuthenium…S.R.Deshmukh,A.B.Mhadeshwar,andD.G.Vlachos*2004氨分解反應（釕觸媒）…cont.氨分解反應（釕觸媒）…cont.氨分解反應（釕觸媒

5、）…cont.氨分解反應（釕觸媒）吸熱反應側：總反應Notice:1.12步驟的中間反應2.觸媒反應屬表面反應，單位為面積而非體積統御方程式與數值分析計算模型介紹：平行板狀反應器模型，重組器與燃燒反應室中間由牆所區隔，總模型長度為1公分，燃燒室流道寬度為600μm，重組器流道寬度為300μm，牆壁厚度為300μm，流道高度被限定在5到10mm之間。寬高比符合2維模擬原則。由於幾何對稱性，故模擬切為一半來運算以節省計算時間。不像在大尺寸時進入的物質性質不均勻的限制條件下，此模型的上述幾何尺寸，可合理使用連續性假設。模擬軟體使用Fluen

6、t來進行。變數設計→假設進氣燃料被擇定時，密度及黏度可查得，另尺寸可由設計者自由設定；v:designvariable紊流或層流模式conservationequations壓降、邊界層問題(non-slipcondition)Timeaverageproperties反應熱(放熱反應)經過釕觸媒層的熱傳問題K(thermalconductivity):designvariable反應熱(吸熱反應)T:Designvariable;Conversion(forrxnneed)(collisiontheory)Hint:統御方程式與數值

7、分析…cont.在氣相流場中假設為穩態，運用連續方程式、動量方程式、能量方程式和物質守恒方程式來求解。在固相系中運用熱傳方程式求解選用有限體積法來求近似解在網格模型中運用差分方程式進行離散，計軸格點有100個，在牆及燃燒室流道半徑置50格點，另外於重組器流道半徑置25格點（重組器流道半徑僅燃燒器的1/2）如此合計13000個格點運算。數值分析…cont.溫度分佈轉化率丙烷燃燒速度(kmol/m3s)速度分佈在高梯度及觸媒牆鄰接的地方，作者修正了格點分佈的狀況，以避免誤差過大及發散的狀況。經過重新網格化之後的格點數，最多到200000萬

8、格點不等。Fluent求解過程與假設介紹使用穩態（steadystate)假設流體密度使用理想氣體方程式求得氣相物質的獨立性質如熱傳導度利用氣體動力論求得比熱的部份為溫度的函數，利用多項式去近似（fitting）熱力學實