钴基氮掺杂碳纳米管制备及电催化性能.pdf

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1、UniversityofScienceandTechnologyLiaoningTHESISFORMASTER'SDEGREEi1=~:t~~~ViP:::r~lf4:~!I~fl¥l3M:2015~03Fl17s公开分类号O69密级UDC单位代码10146学号122081700217硕士学位论文钴基氮掺杂碳纳米管制备及电催化性能研究生姓名：赵宏伟指导教师：李莉香教授工作单位：辽宁科技大学论文提交日期：2015.03.09答辩日期：2015.03.17学位授予日期：2015.03.26授予单位：辽宁科技大学论文评阅人：李

2、莉香教授工作单位：辽宁科技大学论文评阅人：安百钢教授工作单位：辽宁科技大学答辩委员会主席：安百钢教授工作单位：辽宁科技大学PreparationandelectrocatalyticperformanceofCobaltbasednitrogendopedcarbonnanotubesbyZhaoHongwei(MajoringinChemicalEngineering)Supervisor:Prof.LiLixiangMarch17,2015*A~~m~~~~~£ft~A~~~m~~*fi~~~I*&~~oo~Jr.'

3、**DJ¥.ftffr:1;o•~Txrr~§J!JtiH2JJjf-1-f~3&i~tl¥1±lli.n&r,itxrr~~--a-::tt1t!!AB~~~~-~M~~~~*~ili~§~~~mrr~Mtt*~~~~~wm~~~&~~$W~fflttOOMM.~~-~IW~~~M**nm•~ffW~~~B~~~~WT~-~~~#*~TW.o*A~~TMIT~#a*~~*§m,~m~tt~~~~~~~=~~~~~m~~~~~·~~.ft~~~-~~~m~=~~~~~~~~~~$~W?ti*J:W,ilT~*JtL~~f

4、P-.;m~n.BX:lt11B~JM-¥Nf*:ffi~XoiQ-Xft*%;.:g:ti'ftBJtJl:7-.-llrx:q=:1,F3'7B1~~~Yfp~~:~$~B~A:.a,t~3,F317~中文摘要中文摘要采用原位化学聚合法制备聚吡咯包覆碳纳米管，之后对其热处理制备氮掺杂碳纳米管。研究了热处理温度对氮掺杂碳纳米管组织结构和含氮官能团，及氮掺杂碳纳米管作为无金属催化剂性能的影响。对600℃、800℃和1000℃下炭化处理制备的氮掺杂碳纳米管的形貌、结构和化学组成分析表明，热处理温度升高有利于合成高比表面积

5、的氮掺杂碳纳米管，但因聚合物热解过程中氮的流失，高温处理也导致氮掺杂碳纳米管氮含量降低。热处理温度也明显影响了氮掺杂碳纳米管含氮官能团类型和分布，随着热处理温度升高，氮掺杂碳纳米管含氮官能团由吡咯型氮向吡啶型和石墨型氮转化，1000℃热处理制备的氮掺杂碳纳米管虽然氮含量最低，但其具有最高的石墨氮比例。电化学分析表明，氮掺杂碳纳米管中具23有最高比表面积（276.09m/g）和微孔体积（0.105cm/g），但最低氮含量的NCNT1000具有最优的氧还原催化活性。其主要是石墨氮的氧还原催化活性结合高表面积为氧还原反应提供了

6、更多的活性位缘故。采用化学液相浸渍法在聚吡咯包覆碳纳米管表面沉积钴氧化物，然后利用惰性气氛下热处理（600，800，1000℃），合成了钴负载氮掺杂碳纳米管催化剂，X射线衍射（XRD）和X射线光电子谱（XPS）分析表明，热处理使催化剂中钴氧化物向低价钴化合物或钴单质转化，并有钴氮化合物形成，其可能归因于聚合物热解过程中钴氧化物与炭和氮发生氧化还原反应。电化学分析表明，800℃制备的Co-NCNT800催化剂具有更正的氧还原峰电位（-0.10V）和更高的峰电流（-0.84mA），其经100次循环后催化活性保持率为84.4%

7、，优于Co-NCNT600（46.9%）和Co-NCNT1000（60.4%）。Co-NCNT800所表现出更优的氧还原催2化活性和稳定性主要归因于其高的比表面积（204.10m/g）和钴负载量（1.37at%），其催化剂粒子的均匀分布也为催化反应提供更多的活性位，并且氮掺杂碳纳米管和其负载的钴及其化合物可能对氧还原催化具有协同效应，使其催化活性明显优于氮掺杂碳纳米管。关键词：氮掺杂；碳纳米管；钴；氧还原iiABSTRACTABSTRACTNitrogendopedcarbonnanotubes(NCNTs)coated

8、Polypyrrole(PPy)werepreparedusinginsituchemicalpolymerization,andfollowedbycarbonization.Theeffectofcarbonizationtemperatureonthestructure,nitrogencontentofNCN