铈基催化剂的制备改性及其对秸秆加氢液化制取生物油的研究.pdf

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1、学校代码：10286分类号：TK6密级：公开UDC：630.8学号：152387铈基催化剂的制备改性及其对秸秆加氢液化制取生物油的研究研究生姓名：陈冬冬导师姓名：马全红副教授申请学位类别工学硕士学位授予单位东南大学一级学科名称化学工程与技术论文答辩日期2018年4月13日二级学科名称化学工程学位授予日期2018年月日答辩委员会主席肖国民教授评阅人刘福生教授倪恨美教授2018年4月25日硕士学位论文铈基催化剂的制备改性及其对秸秆加氢液化制取生物油的研究专业名称：化学工程与技术研究生姓名：陈冬冬导师姓名：马全红PREPARATIONAND

2、MODIFICATIONOFCERIUM-BASEDCATALYSTSANDITSSTUDYONHYDROLIQUEFACTIONOFRICESTRAWFORBIO-OILPRODUCTIONADissertationSubmittedtoSoutheastUniversityFortheAcademicDegreeofMasterofEngineeringBYCHENDongdongSupervisedbyDr.MaQuanhongSchoolofChemistryandChemicalEngineeringSoutheastUni

3、versityMarch2018东南大学学位论文独创性声明本人声明所呈交的学位论文是我个人在导师指导下进行的研究工作及取得的研究成果。尽我所知，除了文中特别加以标注和致谢的地方外，论文中不包含其他人已经发表或撰写过的研究成果，也不包含为获得东南大学或其它教育机构的学位或证书而使用过的材料。与我一同工作的同志对本研究所做的任何贡献均已在论文中作了明确的说明并表示了谢意。研究生签名：日期：东南大学学位论文使用授权声明东南大学、中国科学技术信息研究所、国家图书馆有权保留本人所送交学位论文的复印件和电子文档，可以采用影印、缩印或其他复制手段保

4、存论文。本人电子文档的内容和纸质论文的内容相一致。除在保密期内的保密论文外，允许论文被查阅和借阅，可以公布（包括以电子信息形式刊登）论文的全部内容或中、英文摘要等部分内容。论文的公布（包括以电子信息形式刊登）授权东南大学研究生院办理。研究生签名：导师签名：日期：摘要摘要随着不可再生能源的大量消耗和环境问题的日益严峻，使用可再生能源来替代不可再生能源的呼声日益高涨。生物质作为可再生型的碳资源，在制备各类高附加值化学品和燃料方面具有巨大的应用潜力。秸秆是自然界中资源丰富的生物质之一，将其加氢液化制备成液态生物油，不仅可以减少环境污染，而且

5、能够达到资源合理化使用、变废为宝等目的。由于直接液化制取的生物油具有产率低、热值低等问题，因此开发出一种高效、廉价的催化剂对提高产油率和获取目标化合物具有重大意义。本文采用水热法制备一系列不同Ni/Ce摩尔比的Ni/CeO2催化剂，并将其应用于秸秆的催化加氢液化反应中，同时考察了反应条件（反应温度、反应时间、反应初始氢气压力和Ni/Ce摩尔比）对秸秆催化加氢液化反应的影响，以及研究了催化剂对生物油的化学组成、热值的影响等。此外，还探讨了Ni/CeO2催化剂催化秸秆加氢液化反应的机理。研究结果表明：秸秆催化加氢液化反应的最佳反应条件为：

6、反应温度为290°C，反应时间为1.0h，反应的初始氢气压力为2.0MPa，Ni/Ce摩尔比为2/10。在此条件下，秸秆的转化率和生物油产率最高，分别为89.09%和66.7%。反应温度、初始氢气压力以及反应时间对生物油的组成影响很大，在最优的反应条件下，生物油中含有较高含量的酚类化合物。加入不同Ni/Ce摩尔比的Ni/CeO2催化剂后，生物油中碳氢化合物和酯类含量增加，酸类和酮类化合物含量降低；生物油中氧元素含量减少，导致其热值增加。催化剂回收循环使用五次后，生物油的产率仅下降3.8%，表明此催化剂具有良好的稳定性和可重复性。此外，

7、本文用水热法制备了金属（Co、Cu）改性CeO2催化剂，并与Ni/CeO2催化剂进行了催化性能的比较。研究结果表明：三种金属（Ni、Co和Cu）改性CeO2的催化剂的催化活性大小依次为：Ni/CeO2>Co/CeO2>Cu/CeO2。过渡金属Ni、Co和Cu改性的CeO2催化剂对生成的生物油中产物具有不同的选择性，Co/CeO2和Cu/CeO2催化剂有利于生成酚类化合物。Ni/CeO2催化后得到的生物油中，C7-C10化合物所占比例最高（86.31%），C11+化合物所占比例最低（5.73%）。高度分散的Ni纳米粒子与CeO2之间的强

8、相互作用，以及产生较多的氧空位，增强了Ni/CeO2催化剂的加氢脱氧性能，促进了秸秆转化率和生物油产率的增加。关键词：秸秆、CeO2改性、加氢液化、氧空位、生物油IAbstractAbstractWiththemassi