MIL-101催化剂的制备及其对环戊烯选择氧化反应的催化性能.pdf

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1、石油化工2014年第43卷第7期PETROCHEMICALTECHN0L0GY·759·新型HPWIL一101催化剂的制备及其对环戊烯选择氧化反应的催化性能杨新丽，刘洋，戴维林，苗永霞，毛璞(1．河南工业大学化学化工学院，河南郑州450001；2．复旦大学化学系，上海200433)[摘要]采用浸渍法在介孔金属一有机骨架材料MIL一101上负载磷钨酸(HPWs)，制得一种新型HPWs／MIL一1O1非均相催化剂。利用XRD、N，吸附、TG和FTIR等手段对该催化剂进行了表征，研究了该催化剂在环戊烯(CPE)选择氧化制备

2、戊二醛(GA)反应中的催化性能。实验结果表明，MIL一101对HPWs具有很高的负载阈值，且将HPWs固载到MIL一1O1上后MIL一101仍能很好地保持其晶体骨架结构。HPWs高度分散在MIL一101的介孔笼中，与MIL一101有较强的相互作用，提高了该催化剂的热稳定性且可有效防止HPWs的流失。在HPWs负载量为30％(W)、(CPE)：(H，02)：n(HPWs)=1000：2100：3、(叔丁醇)：V(CPE)=10、35℃、24h时，CPE转化率达到100．0％，GA收率达到70．1％。该催化剂具有较好的重

3、复使用性能。[关键词]磷钨酸；金属一有机骨架MIL一101；环戊烯；选择氧化；戊二醛[文章编号]1000—8144(2014)07—0759—08[中图分类号]TQ426．91[文献标志码]APreparationofHPWs／MIL-IO1CatalystandItsPerformancefortheSelectiveOxidationofCyclopenteneYangXinli，LiuYang，DaiWeilin，MiaoYongxia，MaoPu(1．SchoolofChemistry&ChemicalEng

4、ineering，HenanUniversityofTechnology，ZhengzhouHenan450001，China2．DepartmentofChemistry，FudanUniversity，Shanghai200433，China)[Abstract]HPws／MIL一101catalystswerepreparedbyimpregnationtoimmobilizephosphotungsticacids(HPWs)onMIL-101withchromium(11I)terephthalatemet

5、al—organicframework，andcharacterizedbyXRD，N，adsorption，TGandFTIR．ThecatalyticperformancesofHPWs／MIL一101inthepreparationofglutaraldehyde(GA)throughtheselectiveoxidationofcyclopentene(CPE)wereinvestigated．Itwasfoundthatthemeta1．organicframeworkMIL101exhibitedhigh

6、loadingthresholdf0rHPWsanditscrystalstructurewaskeptwellafterHPWs1oading．TheactiveHPWsweredispersedintothecavitiesofMIL—l01andtherewasstronginteractionbetweenHPWsandMIL-101。whichincreasedthethermalstabilityofHPWs／MIL一101catalystsandefectivelypreventedHPWsfrombe

7、ingwashedaway．TheconversionofCPEandselectivitytoGAcouldreach100．O％and70．1％respectivelyundertheconditionsofHPWsloading30％(w)，n(CPE)：n(H202)：n(HPWs)1000：2100：3，V(tert-butylalcoho1)：V(CPE)10，35oC，24h．Thecatalysthadgoodreusability．[Keywords]phosphotungsticacid；meta

8、l-organicframeworkMIL一101；cyclopentene；selectiveoxidation；glutaraldehyde金属一有机骨架材料又称配位聚合物，是指由环境保护和能源领域具有很好的应用前景_1]。金属离子与有机配体通过配位键和其他一些弱作用力连接而成的具有超分子微孔网络结构的一种颇具[收稿日期]2014—02—2