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1、有序介孔碳材料的制备与应用进展SeminarⅠ研究生:宋巍导师：申文杰研究员1主要内容研究背景制备研究应用研究总结及展望有序介孔碳材料主要内容研究背景制备研究应用研究总结及展望有序介孔碳材料研究背景气体分离多孔碳材料的应用BECDA水净化催化剂载体生物医学双层电容器电极一直是材料科学的一个重要前沿领域图1.1.多孔碳材料的应用示意图多孔碳材料IUPAC分类微孔碳材料<2nm介孔碳材料2-50nm大孔碳材料>50nm研究背景图1.2.多孔碳材料的IUPAC分类5研究背景有序介孔碳材料特征水热稳定性较好比表面积高孔容较大
2、孔径均一可调颗粒外形丰富化学惰性耐腐蚀性好导电性良好图1.3.有序中孔碳材料的特征研究背景J.H.Clark等首次用非模板法合成具多种官能团的新型介孔碳材料Starbons@Angew.Chem.Int.Ed.,2006,45:3782韩国R.Ryoo小组CMK-n(n=1-5)J.Phys.Chem.B1999,103:7743–7746.利用硅分子筛为模板合成介孔碳材料JAmChemSoc.2002,124:1156-1157有序介孔材料发展历程20061999200219981992Mobil公司M41SMCM
3、-41MCM-48,MCM-50Nature.1992,359:710-712赵东元等SBA-1SBA-15系列Science.1998,279:548-552图1.4.有序中孔材料的发展历程主要内容研究背景制备研究应用研究总结及展望有序介孔碳材料多孔碳材料的传统合成方法化学活化法物理活化法催化活化法化学物理活化法制备研究这些方法很难得到孔径均一可控的多孔碳材料1.非模板法图2.1.多孔碳材料的传统合成方法示意图制备研究2.模板法有序介孔碳的合成图2.2.模板合成过程示意图J.Lee,S.Han，T.Hyeon，J.
4、Mater.Chem.，2004，14:478.制备研究图2.4.“硬模板”合成介孔碳过程图2.3.“软模板”合成介孔碳过程介孔碳材料常用模版合成过程3.模板法分类S.Han，T.Hyeon,Chem.Commun.,1999,1955.J.Leeetal.,Chem.Commun.,1999,2177.有机大分子（表面活性剂等）与碳前驱物之间有较强的相互作用构成模板的材料本身为介孔材料，其与碳前驱物之间作用力较小。制备研究4.模板法合成机理Huo提出的协同组装机理具有一定的普遍性HuoQ.S.etal.,Natur
5、e,1994,368:31FirouziA.etal.,Science.1995,267:1138-1143Beck等人最早提出了液晶模板机理J.Am.Chem.Soc.,1992,114:10834体现于有机相和无机相之间的相互作用，胶束形成液晶相加速无机物种的缩聚过程根据合成产物与表面活性剂形成的液晶相之间有类似的空间对称性液晶模板机理(LCT)2.协同组装机理(CFM)介孔碳的合成机理图2.5.模板法合成介孔碳机理改变了无机层的电荷密度无机相与有机相之间的电荷匹配控制着表面活性剂的排列方式胶束形成类液晶相有序结
6、构无机物种的缩聚制备研究5.介孔碳合成的机理解释用液晶模板机理(LCT)与协同组装机理(CFM)共同解释介孔碳的合成图2.6.模板法合成介孔碳的机理解释13制备研究有序介孔碳材料作为模板的中孔氧化硅碳源（液相法）CMK-1CMK-2CMK-3CMK-4CMK-5SNU-1SNU-2FDU-15FDU-16FDU-17(Fd3ˉm)Starbon@MCM-48SBA-1SBA-15MCM-48（空间点群与模板相同）SBA-15（孔内形成碳镀层）MCM-48（孔道引入铝源）HMSF127（双亲三嵌段共聚物）F127（双亲
7、三嵌段共聚物）PO53EO136PO53（双亲三嵌段共聚物）-蔗糖葡萄糖木糖糠醇酚醛树脂（原位聚合）苯酚和甲醛苯酚和甲醛（原位聚合）可溶性酚醛树脂可溶性酚醛树脂酚基酚醛树脂（可溶性）介孔膨胀淀粉表2.1.由液相模板法合成的有序介孔碳材料制备研究图2.7.利用中孔氧化硅合成中孔碳材料的示意图R.Ryooetal.,Stud.Surf.Sci.Catal.2001,125:150-1571).当碳的前驱物完全填满了中孔氧化硅的孔道后，再碳化的形成方式，称之为棒状模型(Rod-type)；2).当碳的前驱物在中孔氧化硅的孔
8、道内形成镀层后，再碳化的形成方式，称之为管状模型(Tube-type).模板法合成介孔碳材料的规律使用HF或NaOH溶液刻蚀去氧化硅的模板1).碳前驱物浸入中孔内；2).在一定温度下聚合物的聚合；3).碳化；1).制备出含有表面活性剂的中孔氧化硅;2).通过空气中焙烧或溶剂萃取的方式除去表面活性剂;3).在中孔内为聚合物的聚合制造酸性中心,为得
