稀土铜改性纳米TiO2光催化还原CO2的研究.pdf

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1、萨j‘。，∥I『稀土、铜改性纳米Ti02光催化还原C02的～研究⋯，一．．StudyofPhotoreductionofC02onRareEarthandCopperModifiedTi02‘Nanoparticles学科专业：环境科学研究生：杜菲菲．指导教师：谭欣教授天津大学环境科学与工程学院二零一零年六月、—r?’／，▲一．，’～独创性声明本人声明所呈交的学位论文是本人在导师指导下进行的研究工作和取得的研究成果，除了文中特别加以标注和致谢之处外，论文中不包含其他人已经发表或撰写过的研究成果，也不包含为获得苤生态堂或其他教育机构的

2、学位或证书而使用过的材料。与我一同工作的同志对本研究所做的任何贡献均已在论文中作了明确的说明并表示了谢意。学位论文作者签名：札羲醑签字日期：加，口年6月f7日学位论文版权使用授权书本学位论文作者完全了解苤鲞盘堂有关保留、使用学位论文的规定。特授权基鲞叁堂可以将学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索，并采用影印、缩印或扫描等复制手段保存、汇编以供查阅和借阅。同意学校向国家有关部门或机构送交论文的复印件和磁盘。(保密的学位论文在解密后适用本授权说明)学位论文作者签名：赤麻诉导师签名：谇玖r签字日期：矽，口年多月一日签字日期：C：

3、乙知年多月／7日Ⅵr1摘要C02的减排问题是目前各个国家及不同领域研究和探讨的最重要议题之一，利用光催化反应还原C02合成低碳有机物具有重要的理论及现实意义，但是其反应的转化效率比较低，这也是研究人员长久以来研究的重点和努力解决的问题。本文一方面通过对Ti02光催化剂进行材料改性，另一方面则通过对反应条件的优化，以提高光催化还原C02的效率，并对反应机理进行初步探讨。本文采用溶胶凝胶法制备Ti02纳米粉体，并选择La、Nd、Y三种稀土元素对其进行掺杂改性，并且制备出稀土与铜共掺改性，与CuO复合共改性Ti02纳米粉体，进行光催化还原

4、C02的反应，研究掺杂的稀土元素种类和添加量，以及不同的改性方法对Ti02光催化还原性能的影响。对改性材料进行XRD、TEM、XPS表征，分析其晶相结构、形貌及组分价态，并以光催化还原C02反应产物甲醛的生成量来评价催化剂的活性。结果表明，改性Zi02经500℃煅烧后主要为锐钛矿型，晶粒粒径较小，具有良好的光催化活性。不同稀土元素改性效果La>Nd>Y，最佳的稀土元素添加量为0．1wt．％。以La为研究对象，不同的改性方法改性效果La-CuO／Ti02>La．Ti02>La／Cu．Zi02。最优的催化剂为0．1wt．％的La-CuO

5、／Ti02，还原产物甲醛的生成量为953．53Ⅳnol／g·cat．。本文进一步研究了光催化还原C02的最佳反应条件，考察了光照时间、溶液初始pH值、通入的C02体积流量以及空穴捕获剂的添加量这四方面因素对C02光催化还原反应的影响。研究结果表明，在本实验条件下，光催化还原C02反应的最佳条件如下：光照时间为6h，溶液初始pH值为10，反应过程中通入的C02的体积流量为30mL／min，空穴捕获剂甲醇的添加量为1．0mol／L。关键词：光催化还原二氧化碳二氧化钛甲醛ABSTRACTC02emissionreductionisoneo

6、fthemostimportantissuesamongdifferentcountriesandvariousareas．PhotocatalyticreductionofC02tosynthesislow—carbonorganicmatterhastheoreticalandpracticalsignificance．Butconversioneffficiencyofthereactionisrelativelylow,whichistheproblemresearchershavebeenfocusedonforalong

7、time．Inthisstudy,Wesynthesizedaseriesofrareearth(RE)andcoppermodifiedTi02nano-photocatalyststoevaluatetheactivitiesofC02photoreduction．Furthermore，weoptimmedthereactionconditionstoimprovethereactionefficiency．Ti02nano-particlesweresynthesizedbysol-gelmethod．TheRE(La，Nd

8、，Ⅵdoped，theREandcopperco-dopedandCuOcompositemodifiedTi02nano-particleswerepreparedforphotocatalyticreductionofC02．Th