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1、CuZnAl水滑石衍生催化剂上甲醇水蒸气重整制氢Ⅲ.合成水滑石用金属盐的影响第28卷第4期Vo1.28No.4催化ChineseJournalofCatalysis2007年4月April2007文章编号:0253—9837(2007)04—032l一06研究论文:321～326CuZnAI水滑石衍生催化剂上甲醇水蒸气重整制氢Ⅲ.合成水滑石用金属盐的影响汤颖,刘晔,路勇,朱萍,何鸣元(华东师范大学化学系,上海市绿色化学与化工过程绿色化重点实验室,上海200062)摘要:采用共沉淀法,用不同金属盐为Cu源和zn源合成了一系列CuZnAI水滑石,以此为前体经600℃焙烧后制得相应催化剂.用硝
2、酸盐和醋酸盐合成的水滑石结晶度高,其衍生催化剂比表面积大,Cu的分散性好且易于还原;而用硫酸盐和盐酸盐合成的水滑石结晶度差,其衍生催化剂比表面积小,Cu的分散性差且不易还原.反应评价结果显示,用硝酸盐和醋酸盐制得的催化剂活性高,反应稳定性好;而用硫酸盐和盐酸盐制得的催化剂由于低的Cu表面积以及s和Cl的毒化作用而几乎无催化活性.在醋酸盐制备的催化剂上,产物干气中CO的浓度明显较低,在250℃和WHSV=3.28hI1的条件下约为0.03%～0.04%,仅为硝酸盐所制催化剂上CO浓度的1/5;在210℃和WHSV=0.5h的条件下,该催化剂上甲醇几乎完全转化,同时CO浓度降至约0.005%
3、.N2O滴定,CO2程序升温脱附和程序升温还原结果显示,用醋酸盐和硝酸盐制备的催化剂具有极相近的Cu表面积和表面碱性,但前者CuO的还原峰温较后者低近70℃,归因于ZnO与CuO间的强相互作用,这是催化剂具有良好选择性的可能原因.关键词:氧化铜;氧化锌;氧化铝;水滑石;甲醇;氢;水蒸气重整;燃料电池中图分类号:0643文献标识码:AMethanolSteamReformingoverCuZnAiCatalystsDerivedfromHydrotaicitePrecursorsⅢ.EffectofMetalSaltsAdoptedforHydrotalciteSynthesisTANGY
4、ing,LIUYe,LUYong,ZHUPing,HEMingyuan(ShanghaiKeyLaboratoryofGreenChemistryandChemicalProcesses,DepartmentofChemistry,EastChinaNormalUniversity,Shanghai200062,China)Abstract:AseriesofCuZnAlcatalystsformethanolsteamreforminghavebeenpreparedviapyrogenationofhydrotalcite—likeprecursorsat600℃,whichwere
5、synthesizedbythetraditionalNa2CO3/NaOHcoprecipitationmethodusingnitrates,acetates,sulfates,andchloridesofcopperandzincasCu(II)andZn(Ⅱ)sources.TheuseofacetatesandnitratesfacilitatedthecrystallizationofCuZnAIhydrotalcites.andthederivedcatalystshadlargespecificsurfacearea,highCudispersion,andgoodred
6、ucibilityofCuO.Theuseofsulfatesandchloridesinhibitedhydrotalcitecrystallization.1eadingtothereductionofthespecificsurfaceareaandthereducibilityofCuOinthecorrespondingcatalysts.Thecatalystspreparedfromacetatesandnitrateswerehighlyactiveandsta—bleformethanolsteamreforming.butthosepreparedfromsulfat
7、esandchlorideswereinactiveduetothepoison—ingofSOi～andCl—residues.ThecatalystpreparedfromacetatesprovidedmuchlowerC0concentration(0.03%一0.04%)inthedryproductgascomparedtothecatalystpreparedfromnitrates(0.2%)with>95%m
