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1、第23卷第1期2001年2月低温物理学报Vol.23,No.1Feb.,2001CHINESEJOURNALOFLOWTEMPERATUREPHYSICS钆硅锗确有巨磁热效应卢定伟俞力金新南京大学物理系,南京大学固体微结构实验室,南京210093室温磁制冷在近几年取得重要进展,尤其是造出了高性能的样机和发现了巨磁热材料.但近来因为巨磁熵变发生在一级相变点,在磁熵变的计算上国际诸研究小组出现了分歧.本文对此进行了详细的讨论,给出了统一的处理方法,结果表明钆硅锗的确具有巨磁热效应.1引言近年来室温磁制冷在原理样机研制与磁工质研究上取得了重要突破,
2、1997年,美国衣阿华大学AMES实验室与美国宇航局(NASA)合作率先研制出第一台能长期运行的以钆为工质的室温磁制冷实验样机1;在材料研究上美国衣阿华大学AMES实验室在1997年发现钆硅锗合金具有超过钆的巨磁热效应2,同年南京大学物理系发现了镧钙锰氧这种钙钛矿结构的磁性氧化物也具有超过钆的磁热效应3,4,从而为室温磁制冷机研究铺开了光辉的应用前景.但在不久前,加拿大魁北克大学的济桂勒等人对此巨磁热效应产生怀疑而提出疑义5,认为钆硅锗材料的巨磁热效应是由于错误使用Maxwell关系式计算而出现的,正确的处理方法是援引一级相变的克劳修斯2克拉
3、柏龙方程进行计算,其结果表明钆硅锗的磁熵变与钆相当而没有巨磁热效应.我们认为如上两种数据处理方法都有合理的一面,也有值得探讨的一面.在本文中,我们通过对他们两家的实验结果比较与数据处理方法讨论,给出了合理的磁工质磁热效应计算方法,再次证明了钆硅锗确有巨磁热效应.2AMES实验室的实验结果与处理方法AMES实验室在1997年对Gd5Si2Ge2合金测量了比热曲线和磁化曲线(如图1、图2所示),他们分析说该材料随着温度的变化发生了两次相变:一次是276K下的铁磁2铁磁一级相变,另一次是299K的铁磁2顺磁二级相变.实验还显示在无外磁场时5套不等价
4、的钆子晶格在299K时有两套是有序的,而在276K时则有3套是有序的.对于钆来说,它只有铁磁2顺磁二级相变,由于其序参量连续变化的,故它的磁热效应就比不上钆硅锗的一级相变(序参量突变)时的磁热效应.据此,AMES实验室引用热力学关系dU=TdS+μ0HdM-PdV(1)收稿日期:2000212225图1标准钆硅锗材料的比热图2标准钆硅锗材料的磁化曲线(实线为增场,虚线为减场)在忽略了体积效应后得到d(U-TS-μ0HM)=-SdT-μ0MdH(2)由全微分关系得5S5M=μ0(3)5H因此,磁熵变为5TTHHf5M=μ0∫5TΔSdH(4)H
5、Hi运用此Maxwell关系式,AMES实验室计算出钆硅锗的磁热效应超过了钆(图3),展示了室温磁制冷机应用的灿烂前景.3魁北克大学的处理方法图3标准钆硅锗材料的磁热效应(由AMES实验室计算)加拿大魁北克大学的济桂勒等人认为钆硅锗材料在降温的过程中如果没有外场则首先在310K～320K左右发生顺磁2亚铁磁相变,它的来源是其中的某个钆子晶格所为,其序参量2磁化强度连续渐变,故属于二级相变.而在272K～280K左右,材料从亚铁磁向铁磁相转变,其序参量发生突变,属于一级相变.在低于272K时,材料表现为单畴的铁磁性质.他们发现:由于磁化曲线在增
6、场与减场两过程是不重合的(图2),在用Maxwell关系式计算磁熵变时峰值会移动(图4).为了解决这个矛盾,济桂勒提出将相变分成两类:一类是序参量连续变化的二级相变,另一类是序参量突然变化的一级相变,只有二级相变可以用Maxwell关系式计算磁熵变.对于序参量突变的一级相变,651期卢定伟等:钆硅锗确有巨磁热效应磁熵变不能用Maxwell关系式计算,理由是(a)磁化曲线M(T)不连续,因而是不可微的;(b)在一级近似下此时的磁热效应不包括磁熵变,它的熵变来源于相变本身而与外场无关,外场的作用只是将相变温度移到较高的温度而已.此时磁热效应的计算
7、要借助克劳修斯2克拉柏龙方程为ΔSΔH=μ0ΔΘ=const(5)ΔM这里的ΔΘ与ΔH是指沿着相平衡线的温度与磁场的变化.他们假定外场仅仅触发相变而不改变物理量S、M、V,因而得到上式为常量的结论.于是ΔS=μ0ΔMΔH(6)ΔΘ式中ΔS、ΔM分别为样品相变前后的差,而外场的变化ΔH只是将该相变点温度上移ΔΘ.这样,从实验上测得零外场下的ΔM就能算出在加上外场后的磁热效应,结果表明了钆硅锗的磁熵变化与钆相当而未见有巨磁热效应(如图4).图4魁北克济桂勒等人采用克拉柏龙方程计算的磁热效应,其结果比用Maxwell计算的结果小,且不受磁场影响此外
8、,他们还在熵变与外场和温度无关的假设下推论出:最少需要1.55Telsa的外磁场才能观察到绝热温度变化.但是实际上,即使对于用商业级的钆做成的钆硅锗,在低于此外磁场
