气固高温流态化反应过程粘结失流机理研究——钟怡玮

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1、------------------------------------------------------------------------------------------------气固高温流态化反应过程粘结失流机理研究——钟怡玮密级：囝中国科学院大学ＵｎｉｖｅｒｓｉｔｙｏｆＣｈｉｎｅｓｅＡｃａｄｅｍｙｏｆＳｃｉｅｎｃｅｓ博士学位论文指导老师：２０１３年９月ＢｙＺＨｏＮＧＹｉ．ｗｅｉＡＤｉｓｓｅｒｔａｔｉｏｎＳｕｂｍｉｔｔｅｄｔｏＴｈｅＵｎｉｖｅｒｓｉｔｙｏｆＣｈｉｎｅｓｅＡｃａｄｅｍｙｏｆＳｃｉｅｎｃｅｓＩｎｐａｒｔｉａｌｆｕｌｆｉｌｌｍｅｎｔｏｆｔｈｅｒｅｑｕｉｒｅｍｅｎｔ

2、ＦｏｒｔｈｅｄｅｇｒｅｅｏｆＤｏｃｔｏｒｏｆＣｈｅｍｉｃａｌＴｅｃｈｎｏｌｏｇｙＩｎｓｔｉｔｕｔｅｏｆＰｒｏｃｅｓｓＥｎｇｉｎｅｅｒｉｎｇＣｈｉｎｅｓｅＡｃａｄｅｍｙｏｆＳｃｉｅｎｃｅｓＳｅｐｔｅｍｂｅｒ，２０１３独创性声明本人声明所旱交的学位论文是在导师指导下进行的研究Ｔ作和取得研究成果，除了文中特别加以标注和致谢之处外，论文中不包含——————————————————————————————————————------------------------------------------------------------------------------------------

3、------其他人已经发表或撰写过的研究成果，也不包含为获得中国科学院过程工程研究所或其他教育机构的学位或证书而使用过的材料。与我共同工作的同志对本研究所做的任何贡献均己在论文中做了明确的说明并表示了谢意。学位论文作者签名：钾?ｌ召午签字日期：卸ｆ≥年１２．月ｌ，ｍ学位论文版权使用授权说明本学位论文作者完全了解中国科学院过程工程研究所有关保留、使用学位论文的规定。特授权中国科学院过程工程研究所可以将学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索，并采用影印、缩印或扫描等复制手段保存、汇编，以供查阅和借阅。同意研究所向国家有关部门或机构送交论文的复印件和磁盘。（保密的论文在解密后应遵循此规

4、定）学位论文作者签名：铆怡书翩虢／７碲％签字日期：淘ｊ年１２＿ＹＪ）；日签字日期：２０１１，年江月ｌ；Ｍ摘要流化床：［艺可大幅度改善反应动力学条件，并且可以实现工艺的连续化操作，对实现资源／能源高效利用和节能减排具有重要意义。因此，流化床反应器非常适用于处理颗粒物料，己成为一种发展趋势并具有极大的竞争力。但是流化床中的粘结失流成为其应用过程中最大的瓶颈问题，严重削弱了流化床反应器的反应高效性和连续化操作能力，因此解决粘结失流问题是高温流化床实现工业应用的关键。——————————————————————————————————————---------------------------

5、---------------------------------------------------------------------针对高温流态化过程中（约４００～９００ｏＣ）的瓶颈问题，奉论文基于表面原子扩散、界面化学反应、表面纳微结构效应、表面相态转变理论，系统研究了典型金属及其氧化物的高温流化特性和粘结失流的共性规律和机理，特别是颗粒高温粘性及其演变过程。基于塑性粘性流和力平衡理论建立了金属颗粒高温流化行为的数学预测模型和流态化相图。在此基础上提出了基于表面改性的高温流态化防粘技术及其作用机理，并研究了表面包覆层形成过程中改性元素的物理化学行为。从而建立起金属及其氧化物颗粒高

6、温气固流态化过程中粘结失流共性机制的理论体系，为解决实际工业流化床反应器的粘结失流问题提供理论支持和技术基础。本论文主要取得如下结果：（１）系统研究了典型金属及其氧化物的高温流化特性和粘结失流行为的共性规律。测定了金属及其氧化物在高温流化中的粘结温度和初始流化速率。结果表明，颗粒的粘结温度是材料的自身属性，主要由晶体结构类型和熔点决定。各种材料的粘结温度由低到高的顺序为：金属晶体＜离子晶体≈原子晶体。对于金属材料，其熔点越低，粘结温度也越低，粘结温度与熔点之比（％／％）约为０．５。另一方面，金属氧化物在流化还原过程中的粘结行为与表面金属析出有关。当还原温度高于其对应金属的烧结温度时就会出

7、现粘结失流。并且金属的烧结温度越低，其金属氧化物越容易粘结。同时，还原反应热效应对粘结失流也有重要影响。当反应为强放热反应时，由于局部过热会导致颗粒的粘结温度显著降低，促进粘结失流的发生。——————————————————————————————————————--------------------------------------------------------------------------------------