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1、酶法合成对羟基苯甘氨酸DE工艺研究1、相关定义1.1、仿生矿化的概念和合成过程1.2.2.1仿生矿化的概念仿生合成技术是指模拟生物矿物在生物体内的形成过程来进行人工晶体合成的一种方法。仿生矿化与一般的生物矿化的显著区别在于:控制所合成的有机大分子或有机基质模板与无机晶体离子在界面处相互作用,使得无机晶体相析出,从而使人工合成的无机晶体具有丰富的多级结构和组装方式。生物矿化中,受生物体细胞分泌作用,有机基质能自组装成多种复杂结构,从而具有特定的模板作用,控制无机晶体的成核生长,使它们具有特定的形状、尺寸、取向和结构。仿生矿化可以分为5个阶段[5]:(a)有机基质的预组织(
2、supramolecularpreorganization)。有机基质大分子在矿物沉积前构造一个有组织的反应环境,该环境决定了无机物成核2PS-b-PAA为有机基质调控剂合成羟基磷灰石和氧化锌的位置,有机基质识别无机物的环境组织越好,则其与无机相的识别效果越好,这是生物矿化进行的前提。(b)界面分子识别[6](interfacialmolecularrecognition)。在已形成的有机大分子组装体的控制下,无机物在有机/无机界面处成核。分子识别表现为有机大分子在界面处通过晶格匹配、立体化学互补和空间定位、静电作用和电荷匹配、等方面影响和控制无机物的成核部位、结晶过程
3、中的选择、晶型、取向及形貌。(c)生长调制(vectorialregulation)。无机相通过晶体生长进行组装得到亚单元,其形态、大小、取向和结构受到有机分子组装体的控制;因为在实际生物体矿化中的有机基质时处于动态的,所以无机相的成核生长在时间和空间上同样受有机基质分子自组装体的调节[7]。(d)细胞水平调控与加工(cellularprocessing)。在细胞参与下亚单元组装成高级的结构。该阶段是构成天然生物矿化材料与人工材料差别的主要原因,并且是复杂超精细结构在细胞活动中的最后修饰阶段。(e)除去有机体。一般是通过热处理煅烧的方法,有机体被分解,而无机体不受影响。
4、有机基质控制下的仿生合成。1.2、扩链反应的定义分子量不高的聚合物,采用适当的小分子化合物,通过一定的方法在短时间内把两个或多个聚合物的基团(通常在末端)相连接而增加聚合物相对分子质量的反应称为扩链反应。这种起连接作用的某些低相对分子质量的化合物则称为扩链剂。常规反应尤其是缩聚反应,在反应后期脱去小分子(如水)十分困难,聚合物往往达不到所希望的相对分子质量。传统提高分子量的途径有:(1)进一步延长熔融缩聚的反应时间;(2)由缩聚预聚体进行固相聚合。这两种方法都存在一定的不足。前者在反应后期物料粘度很大,搅拌及副产物扩散都很困难,反应速度慢,降解等副反应加聚,羧基含量增加
5、,产品质量下降等;后者虽然可以获得相对高分子量的聚合物,但是操作麻烦、费时、不经济[36]。为了进一步提高聚合物相对分子质量,扩链反应不失是一种比较经济实用的选择。1.3、生物降解高分子材料的定义和分类1.2.1降解性高分子材料1.2.1降解性高分子材料高分子聚合物的降解主要是由高分子中化学键的断裂所引起的反应。降解高分子材料是指在使用后的特定环境条件下,在一些环境因素如光、氧、风、水、微生物、以及机械力等因素作用下,使其化学结构在较短时间内发生明显变化,从而引起物性下降,最终被环境所消耗的高分子材料[2]。该过程包括多种物理的和化学的协同作用。根据降解机理的不同,降解
6、高分子材料可分为光降解高分子材料、生物降解高分子材料、光-生物降解高分子材料、氧化降解高分子材料、水降解高分子材料等。从环保的角度考虑,生物降解材料及生物降解与非生物相结合的材料更受欢迎。1.4、顶点定义基因序列可以看成字符集=a,c,g,t上按照反向互补规则排列成的双螺旋结构,=a,c,g,t表示四种不同的碱基,他们无间隔的排列在一起,其中两个互补的碱基配对,配对规则在第二章中已经描述。测序过程中,单链的读取方向规定从5端到3端,因此,一个DNA分子可以表示成正链的序列,也可以表示成反向互补的序列,如图3-1,该DNA分子可表示为ACCTGGACTAGGTGA,也可以
7、表示为TCACCTAGTCCAGGT。5-ACCTGGACTAGGTGA-33’-TGGACCTGATCCACT-5’图3-1DNA双链结构设snread构造k-molecule双向DeBruijn图中,给定所有的read序列集合Ss1,s2...,sm,则顶点的集合表示为mVS(S,k)(si,k)i1(3-1)表3-1总结了本文所定义的数学符号、其表示的意义和一个简单的用例。16表3-1数学符号定义数学符号意义举例Σ碱基字符集合=a,c,g,tsRead序列sGTATTCSRead序列集合STAGCT,TG(s,k)TAG,CTA,A
