纳米natao3的制备`掺杂改性及光催化性能研究刘桂继,石建英

《纳米natao3的制备`掺杂改性及光催化性能研究刘桂继,石建英》由会员上传分享，免费在线阅读，更多相关内容在行业资料-天天文库。

1、纳米NaTaO3的制备、掺杂改性及光催化性能研究刘桂继，石建英中山大学化学与化学工程学院广州510275摘要本文采用水热合成法、燃烧法在较低的温度下制备结晶完善的纳米NaTaO3光催化材料，并分别在上述两种方法体系下采用不同铋源完成对NaTaO3的元素掺杂。然后采用X射线粉末衍射、紫外－可见吸收光谱对得到的固体产品进行性质检测，最后通过光催化降解甲基橙实验来评价所合成材料的光催化性能。关键字低温制备；纳米NaTaO3；铋掺杂；光催化1引言人类文明的高速发展在带给人们丰富的物质和精神生活的同时，随之引起的能源迅速消耗也为人类的可持续发展提出了巨大的挑战。太阳能是无污染的洁净能源

2、，一定程度上讲，太阳能是取之不竭的理想能源。光分解水制氢是完成太阳能光化学转化和储存的最佳途径之一，因为氢能不仅热值高，而且是无污染的绿色能源，水是其唯一的燃烧产物。早在1972年日本科学家Fujishima和Honda[1]就利用TiO2半导体电极制成光电化学电池，用紫外光照射使水分解为氢气和氧气，揭开了人们研究光催化分解水制氢的序幕。作为光分解水材料，TiO2光解水活性较低，且需要负载共催化剂才能实现光催化分解水，因此研究重点逐渐从传统的TiO2转移至新型复合氧化物[2-5]。近年来，人们发现具有特殊层状结构或柱状结构的钽酸盐光催化剂[6-8]，其光催化活性要强于TiO2

3、，在光催化分解水方面具有一定的优势。文献报道在紫外光照射下，NaTaO3即使在无共催化剂负载的情况下也具有很高的光催化分解水活性[9]。NaTaO3具有良好的光学、催化性能，在新材料领域具有广阔的应用前景。钽酸盐光催化剂具有钙钛矿型结构，由TaO6八面体构成（TaO6八面体共同分享1个角）。目前，钽酸钠光催化剂主要是通过传统的高温固相法合成，反应温度一般在1000℃以上，反应时间较长。这样就不可避免发生烧结现象，从而导致颗粒的增大，使产物的粒径尺寸往往处于微米量级，增加了电子－空穴在体相复合的几率；同时较高的反应温度容易造成钠源挥发，引起晶体的缺陷，进一步增加了光生电子和空穴

4、的复合几率。因此，低温下合成纳米钽酸钠对于提高其光催化活性有着重要意义。NaTaO3的导带主要由过渡金属离子空的d轨道构成，而价带是由O2p轨道构成，由于O2p轨道能级较低，所以NaTaO3禁带宽度较宽（4.0eV）。通过元素掺杂可以调节半导体禁带宽度，扩大其光谱响应范围，提高太阳能的利用率。本文采用水热及燃烧法在低温下制备了纳米钽酸钠光催化剂，并采用三价及五价为铋源，制备了铋掺杂的钽酸钠光催化剂，并进行了光催化降解甲基橙的反应。掺铋钽酸钠的吸收边较纯钽酸钠明显红移，且其光催化反应活性也高于未掺杂钽酸钠。2实验部分2.1样品的制备本实验所用试剂：Ta2O5（4N，国药集团化学

5、试剂有限公司），NaOH（AR，天津市福晨化学试剂厂），NaC2O4（AR，天津市大茂化学试剂厂），CO(NH2)2（AR，天津市大茂化学试剂厂），NaBiO3·2H2O（AR，国药集团化学试剂有限公司），Bi(NO3)3·5H2O（AR，广东光华化学厂有限公司），所有试剂使用前均未经过进一步处理。2.1.1水热法合成钽酸钠及掺铋钽酸钠光催化剂钽酸钠的合成：在体积为25mL的聚四氟乙烯内套筒内加入0.331gTa2O5，随后倒入10mol/L的NaOH溶液15mL，使溶液中Ta5+离子浓度为0.1mol/L，室温下搅拌1h，置于不锈钢外套筒中，在反应温度为180℃下保持1小时

6、。然后将水热釜取出，在空气中自然冷却。待水热釜完全冷却后，将样品取出，倾倒出上面的清液，用砂芯漏斗抽虑，去离子水反复洗涤，至洗出液为中性，然后用无水乙醇洗涤2~3次，最后将产品在烘箱中80℃下干燥，收集。掺铋钽酸钠的合成：分别以NaBiO3及Bi(NO3)3·5H2O为铋源水热合成Na(BixTa1-x)O3，x=0.10及Bi3+-NaTaO3。合成步骤同上，在上述反应液中分别加入一定量NaBiO3及Bi(NO3)3·5H2O，室温下搅拌1h，置于带有聚四氟乙烯内衬的不锈钢反应釜中，在反应温度为180℃下分别保持72及24小时。然后将水热釜取出，在空气中自然冷却。待水热釜完

7、全冷却后，将样品取出，倾倒出上面的清液，用砂芯漏斗抽虑，去离子水反复洗涤，至洗出液为中性，然后用无水乙醇洗涤2~3次，最后将产品在烘箱中80℃下干燥，收集。2.1.2燃烧法合成钽酸钠及掺铋钽酸钠光催化剂称取Ta2O50.331g，NaC2O40.120g，CO(NH2)20.216g，在玛瑙研钵中研磨均匀。将研磨好的反应物放入马弗炉中焙烧。焙烧温度从室温以2℃/min的速度升温至300℃，再以5℃/min的速度升温至600℃并在此温度下保持4小时，最后自然冷却。用去离子水、无水乙醇反复洗涤，将产品在烘箱