magnetic nanoparticle mediated enhancement of localized surface plasmon resonance

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1、MagneticNanoparticleMediatedEnhancementofLocalizedSurfacePlasmonResonanceforUltrasensitiveBioanalyticalAssayinHumanBloodPlasma我们证明了具有磁性的纳米颗粒Fe3O4（MNP）可以大大提高金属纳米颗粒的局域表面等离子体共振（LSPR）。在以生物结合事件的电浆反应，具有磁性的纳米颗粒四氧化三铁的高折射率和分子量使他们成为一个强大的增强剂，从而能够在灵敏度，可靠性，动态范围和对于微量小分子的局域表面等离子共振测定的校准线性方面得到显著改善。这项研究标志着首次使用无标记

2、的LSPR纳米传感器在生理溶液中的一种疾病生物标志物，而不是使用荧光光谱法或磁共振成像，这项研究还提供了一个低成本，以临床为导向的检测。这种轻便和超灵敏纳米传感器具有极轻，功能强大，低成本的优点，这种纳米传感器对于在一个芯片实验室系统中能够提供点护理的医疗诊断的小型化具有很大的吸引力。为了进一步评价在改进的LSPR实验中具有磁性的纳米颗粒Fe3O4的实际应用，用于心肌梗死的诊断的心脏肌钙蛋白I被用来作为一种模型蛋白。这种模型蛋白由金纳米棒（GNR）生物探针来检测。在金纳米棒传感器上，有磁性纳米颗粒的修饰的心脏肌钙蛋白I的光谱响应高于没有修饰的心脏肌钙蛋白I，前者相当于是后者的6倍。血浆

3、样品的检测极限降低到约30pm，比可比性的研究低3个数量级。我们所知，这种血浆蛋白的检测是基于没有复杂仪器的无标记LSPR转移，并且这是一个真正的血浆蛋白检测的最低检测限。通过具有磁性的纳米颗粒四氧化三铁了解，局域表面等离子体共振传感的增强是独立于非特异性结合作用之外的。通过金纳米棒的光学传导是基于局域表面等离子体共振的现象，产生局域表面等离子体共振的现象是源于导带中的表面电子在光诱导的作用下发生的集体震荡。由局域表面等离子共振引起的强烈的电磁场使金属纳米颗粒的局部折射率发生了明显的变化。这些变化主要表现在峰值波长逐渐发生蓝移和在散射光谱上的表现与结合在纳米棒表面的目标成正比。这种独特

4、的光学特性是他们的生物传感工具的基础，目的是为了利用一种无标记的方法去探讨各种生物和致病性分子的结合作用。与传统方法相比，局域表面等离子体共振实验消除检测标记，例如荧光，酶，和放射性试剂。和荧光团不同的是，等离激元（电浆）纳米颗粒不会发生光漂白或闪烁，因此已被广泛用于免疫测定、细胞成像和表面增强光谱术。由于最初的局域表面等离子共振的测定是以悬浮电浆纳米粒子为基础的，因此这种生物传感方式已经获得了越来越多的关注。根据不同的系统，许多研究已证实了纳摩尔级的血清的检测限和皮摩尔级的缓冲区的检测限。然而，除了在少数稀释的血清研究中，大多数的概念证明示范或被使用在链亲和素-生物素的模型系统或被使

5、用在缓冲溶液。用局域表面等离子共振来测定小分子可能是一个挑战，因为结合事件通常导致在该介质中的折射率发生微小变化。由于生物污染和非特异性结合，在生理液样品中检测生物标志物可能显着地削弱LSPR测定的灵敏度，动态范围和特异性。在临床环境中这个简单的局域表面等离子共振纳米传感器用于医疗诊断，而这些不确定性和缺点限制了局域表面等离子共振纳米传感器的实际使用。通过这些问题和通过改进LSPR灵敏度的前景的启发，还通过探索磁性纳米粒子的选择性，我们首次知道利用磁性的纳米粒子四氧化三铁使在金纳米棒上的电浆反应得到显著的增强。更重要的是，无标记的纳米传感器以提供护理点诊断检测疾病标记物，护理点诊断具有

6、低成本，快速，特异性和灵敏的优点。Nusz等人在使用暗视野显微系统的情况下发现生物素标记的单个金纳米棒可以检测到灵敏度下至1纳米的链霉亲和素。然而，台式显微镜规模的要求大大降低了临床相关性和这些LSPR纳米传感器的超便携潜力。在这个意义上，我们认为，使用功能化的磁性纳米颗粒来扩增LSPR的光谱响应的策略是具有吸引力的。本文中，磁性纳米颗粒在LSPR纳米传感器中的应用是2倍。因为LSPR对于结合到纳米表面的靶分子的量是极具敏感的，纳米颗粒氧化铁的高折射率和高的分子量扩增在生物结合上的LSPR光谱位置。这将是一个各种生物分子超灵敏的检测。此外，磁性纳米颗粒的高表面积-体积比有利于高密度的化

7、学结合，而磁特性有利于直接捕获，容易分离，并且有利于富集在复杂样品中的目标分子，如在血浆中。总之，这些优点使磁性纳米颗粒四氧化三铁在LSPR增强信号方面成人们首要考虑的材料。另一方面，这种无标记LSPR纳米传感器对DNA，RNA，肽的测定提供了一种创新的生物方法，在有外部磁场的条件下通过磁性纳米作为载体的使用，蛋白质被分离及浓缩成生理溶液。没有检测标签和台式仪器设置的要求简单而具成本效益的磁性纳米颗粒介导的LSPR法更有利于医护点的生物测定，在