炭黑催化燃烧贵金属催化剂研究进展

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1、------------------------------------------------------------------------------------------------炭黑催化燃烧贵金属催化剂研究进展催化科学与技术作业题目炭黑催化燃烧贵金属催化剂的研究进展理学院化学工程与技术任宇刘坚宋卫余学院名称专业名称学生姓名指导教师炭黑催化燃烧贵金属催化剂的研究进展摘要：柴油车尾气排放的碳黑颗粒已引起严重的环境污染问题.对于柴油车尾气碳黑颗粒的处理必须使用高活性的催化剂来加快碳黑颗粒在低温下的氧化速率。近几年国内外通过对贵金属催化剂的研究取得了较多成果。本文介绍了炭黑催化燃

2、烧贵金属催化剂的研究进展并对该研究方向存在的主要问题和应用前景进行了探讨。关键词：炭黑；贵金属催化剂；催化燃烧；研究进展1.引言由于石油资源的日益减少以及地球温暖化倾向的日益严重，柴油机特别是直喷柴油机因其循环热效率高、燃油经济性好、CO2排放量低而日益受到重视但是，柴油机的氮氧化物和颗粒物（PM）排放量较高，尤其是PM排放量为汽油机排放量的30-70倍，有的甚至高达100倍。有关消除氮氧化物催化剂的研究，国内已有较多报道，主——————————————————————————————————————-------------------------------------------

3、-----------------------------------------------------要集中在选择性催化还原的催化剂上。但是，有关解决PM排放问题的催化剂则较少有文献报道。碳黑是PM的主要成分，对于碳黑颗粒排放的解决主要有三种方法：一是燃料的改进或使用新型的替代燃料；二是柴油车发动机的改进；三是排放后处理系统。前两种方法不可能彻底解决碳黑颗粒的排放问题。用颗粒过滤器收集碳黑颗粒，同时使碳黑颗粒被氧化为CO2，是减少碳黑颗粒物污染的最直接有效的排放后处理方法。然而，碳黑颗粒的热氧化温度高达825-875K，柴油车的排气温度为450-675K。因此，需要一种催化活性高的

4、催化剂来降低碳黑颗粒的氧化温度，使过滤器上的碳黑颗粒被氧化除去而再生，避免碳黑颗粒在过滤器上的过度积累，堵塞过滤器，影响柴油车的性能.对于过滤器上的催化剂涂层，碳黑颗粒与催化剂之间的接触被认为是一个很重要的反应速率控制因素。实验室研究碳黑颗粒与催化剂之间的接触有两种：一种是紧密接触，这是为了研究在最佳条件下催化剂的内在本质活性；另一种是松散接触，这是接近于实际柴油车排气条件下的催化剂活性研究。催化剂在松散接触时的[3][2][1]活性总是低于紧密接触时的活性，但活性降低的程度随催化体系的不同而有很大的差异。选择合适的催化体系，例如一些具有低熔点和高挥发性的熔融金属盐或氯化物等能使催化剂

5、在松散接触时的催化活性接近于在紧密接触时的催化活性。按活性组分的不同，催化燃烧碳黑颗粒的催化剂大体可分为碱金属或碱土金属催化剂、贵金属催化剂、过渡金属催化剂以及复合型催化剂。其中贵金属催化剂以其优异的特性受到广泛的研究。[4]——————————————————————————————————————------------------------------------------------------------------------------------------------2.贵金属催化剂作用机理贵金属催化剂Pt，Rh，Pd和Au等用在处理柴油车尾气中，一般是负载于氧化

6、物载体上，由贵金属与氧化物载体的协同作用脱除NOx和碳黑颗粒。研究发现，在富氧气氛下贵金属催化剂几乎没有催化活性，当反应气体中出现NOx时贵金属催化剂则表现出很高的催化活性。关于贵金属催化剂催化氧化碳黑颗粒的机理，一般认为是通过间接催化的方式，也就是贵金属催化剂将NO催化氧化为NO2，而NO2的氧化能力比O2更强，NO2的存在更有利于碳表面氧络合物种SOC的形成，使碳黑颗粒的氧化速率显著加快：NO+0.5O2——NO2NO2+C——NO+CO2NO2+C——2NO+CO2对于Pt，Pd和Rh三种元素来说，Pt的氧化特性极好，但容易将SO2氧化为SO3，而SO3与水反应生成硫酸，硫酸与金

7、属或金属氧化物反应生成各种硫酸盐可能会覆盖在催化剂的活性位上使其失活；与Pt相比，Pd只排放中等数量的硫酸盐，甚至在较高的温度下也是如此；Rh与Pt及Pd两者不同，它是以化学当量结合的方式降低NOx的催化剂，对碳黑颗粒燃烧的催化活性很低，故Rh不宜作为柴油机颗粒物消除的贵金属催化剂，但Rh有抑制Pt上生成SO3的能力。对于含Pt的贵金属催化剂，活性组分Pt的前体化合物的选择对其催化活性有较大的影响。不同的氧化物载体对负载Pt——————————