富硅—氮化硅及非晶硅量子点薄膜材料的制备及性能研究

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1、学校代码：10135论文分类号：O644学号：20154014008研究生类别：全日制硕士学位论文富硅-氮化硅及非晶硅量子点薄膜材料的制备及性能研究StudiesonpreparationandpropertiesofSi-richsiliconnitrideandamorphoussiliconquantumdotthinfilms学科门类：理学一级学科：物理学学科、专业：光学研究方向：光电薄膜材料与太阳能电池申请人姓名：谷鑫指导教师姓名：周炳卿教授二零一八年六月四日内蒙古师范大学硕士学位论文内蒙古师范大学硕士学位论文中文摘要包含在富硅-氮化硅薄膜

2、内的硅量子点，由于其具有量子限制效应的特性，经过合理的设计尺寸可实现在各波长段可调，而且可以极大地提高发光效率以及太阳能电池的光电转换效率，使其在太阳能电池与其它光电子器件中具有非常好的应用前景。但是，硅量子点材料在太阳能电池中的应用目前仍处于理论和实验的初级探索研究阶段，大多数包含硅量子点的薄膜材料的制备都是先沉积富硅的硅化物薄膜，然后再进行高温退火凝析出非晶或晶硅量子点。因此，本文首先采用等离子体增强化学气相沉积（PECVD）法制备富硅-氮化硅薄膜材料并进行研究分析，然后在氮气保护下对薄膜样品进行退火处理。利用傅里叶变换红外光谱、紫外可见光光谱、

3、光致发光谱、X射线衍射谱以及拉曼散射光谱对薄膜内部结构、组分含量以及结晶情况进行表征，并对退火后在薄膜内形成的硅量子点的发光特性进行分析研究。本论文主要研究内容和结果如下：1.采用PECVD技术，以NH3、SiH4和N2为反应气体，制备富硅-氮化硅薄膜材料。在优化了其它沉积参数条件下，研究氨气流量对富硅-氮化硅薄膜的结构和光学性质的影响。利用傅立叶变换红外光谱、紫外可见光谱和X射线衍射谱分析研究薄膜的键合状况、相结构以及光学带隙。结果表明，随着NH3流量的增大，薄膜中的Si-N键和N-H键增强，Si-H键减小并向高波数方向移动，薄膜逐渐由非晶SiNx

4、相向小晶粒Si3N4相转变。同时随着NH3流量的增大，薄膜的光学带隙逐渐展宽，微观结构的有序度降低。XRD图谱分析表明，薄膜内的平均晶粒尺寸也随着氨气流量的增加而在逐渐增大。结合以上分析结果可知，适当增加NH3流量有助于薄膜由非晶SiNx向包含小晶粒的Si3N4相转变。2.采用等离子体增强化学气相沉积法，以NH3、N2和SiH4为反应气体源，在其他参数保持不变的情况，改变射频功率和沉积压强这两个参数沉积富硅-氮化硅薄膜材料。结果表明，射频功率和沉积气压的增大都对薄膜的沉积速率起到促进作用，但射频功率的增大导致薄膜光学带隙减小，折射率增大；沉积气压的增

5、大导致薄膜光学带隙展宽。射频功率的增大导致Si原子融入薄膜的概率增大，薄膜向富硅态转变，沉积压强的增大导致N原子融入薄膜内的几率增大，薄膜向富氮态转变。在固定内蒙古师范大学硕士学位论文压强改变功率时，由XRD谱分析得出薄膜内平均晶粒尺寸减小。综合以上结果分析，沉积压强和射频功率这两个参数对薄膜微结构和光学性能都有影响，适当调节这两个参数可以得到致密性良好性能优异的富硅-氮化硅薄膜材料。3.采用等离子体增强化学气相沉积技术，反应气体源为SiH4和NH3，在晶向为（100）的N型单晶硅衬底上制备富硅-氮化硅薄膜，并将其放入充有高纯氮气的气氛退火炉内进行了

6、退火处理，退火温度控制在600～1000℃，退火时间为60分钟。首先利用傅里叶变换红外光谱分析了薄膜内的键合状态。测试结果表明，薄膜内Si-H键和N-H键随退火温度的升高而降低，到900℃时完全消失，Si-N键随退火温度的升高而增强并发生蓝移，薄膜内Si-Si键增强，Si含量增大。通过Raman光谱进一步分析可知，退火温度在700℃时，在480cm-1处出现了非晶硅的Raman峰，然后将1000℃退火后的Raman峰进行二峰高斯拟合后发现在497cm-1处出现了小晶粒的硅Raman特征峰。这充分说明：随着退火温度升高，薄膜内相结构由非晶相向晶相发生了

7、转变。实验还通过PL谱分析了薄膜样品的发光特性，发现每个退火温度下的薄膜样品都出现了5个发光特征峰。结合Raman谱和FTIR谱，发现在波长范围525～555nm处出现了硅量子点的特征发光峰（P4峰），其余发光峰（P1、P2、P3和P5峰）均来自于薄膜内缺陷态的发光。最后计算了硅量子点的尺寸随退火温度的变化关系。关键字：PECVD，SiNx:H薄膜，高温退火，硅量子点，微结构内蒙古师范大学硕士学位论文ABSTRACTBasedonthequantumconfinementeffect,thesiliconquantumdotsembeddedinsi

8、licon-richnitridethinfilmscanbeadjustedatvariouswavele