高导热聚合基复式材料之制作与特性分析

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1、高导热聚合基复式材料之制作与特性分析第一章绪论1.1研究背景随着微电子集成与组装技术的飞速发展和电力电气绝缘领域对高电压的越来越高的要求以及其他相关领域的飞速发展，电子元器件和逻辑电路的体积成千万倍地缩小，而工作频率急剧增加,此时电子设备所产生的热量迅速积累和增加，工作环境温度也向高温方向迅速变化。为保证电子元器件长时间高可靠地正常工作，必须阻止工作温度的不断升高，因此及时散热能力就成为影响其使用寿命的重要因素，迫切需要研制高导热性能的聚合物材料。高分子材料的应用领域不断拓展，是因为通过对其结构的控制和改性，可获得不同特性的高分子材料。而且高分子绝缘材料独特的结构和易改性、易加

2、工的特点，使其具有其他材料不可比拟、不可取代的优异性能，从而广泛用于科学技术、国防建设和国民经济各个领域，并已成为现代社会生活中衣食住行用各个方面不可缺少的材料。但是一般高分子材料都是热的不良导体，其导热系数一般都低于0.5gO、BeO）及部分无机非金属（如BN、AlN）等材料，其晶体结构的有序性使得声子平均自由程远大于主要为无定形结构的高分子材料，故金属氧化物及部分无机非金属材料的导热率远高于高分子材料。声子是晶格振动的简正模能量量子。声子并不是一个真正的粒子，声子可以产生和消灭。在导热绝缘高分子材料中，电子是受束缚的，声子是其主要的导热载体。导热绝缘高分子材料可分为晶体和非

3、晶体两类。从导热机理来看，晶体的导热机理是排列整齐的晶粒的热振动,通常用声子的概念来描述；非晶体的导热机理是依靠无规律排列的分子或原子围绕一个固定的位置做热振动,将能量依次传给相邻的分子或原子。由于非晶体可看作晶粒极细的晶体,因此也可用声子的概念来分析其导热。但是高分子材料本身结晶度不高，而且结晶也不完整，同时分子和晶格的非谐性振动、树脂界面及缺陷等现象都将引起声子散射，这些都决定了聚合物的导热系数是比较低的。要想制备本征高导热聚合物分子，从结构上来讲，高聚物的分子具有共轭结构或者完善的结晶取向结构。但是本征导热高分子的加工工艺复杂，难以实现规模化生产。因此，按照近代固体物理热

4、传导的微观理论，通过在聚合物基体材料中掺杂导热率较高的金属氧化物或无机非金属粉体制取高导热聚合物基复合材料的方法，仍是目前制备高导热材料的主流方法。对于填充型导热聚合物基材料，其导热系数取决于聚合物树脂基体和导热填料的协同作用。分散于树脂中的导热填料有粒状、纤维状、片状等各种形状，即分别形成0-3，1-3，2-3复合体。当在填料添加量比较低时，在聚合物基体中填料主要以孤立的形式存在，彼此之间互不接触，互不影响。在这种情况下，连续相还是聚合物基体，填料作为分散相被聚合物基体所包覆，与聚合物共混体系中的海-岛两相体系结构很相似。但是一旦当填料的添加量达到逾渗阀值以上时，填料与填料或

5、填料聚集体与聚集体之间会相互接触,局部的导热链或导热网就会在复合材料中形成；若填料量进一步增加的话，局部的导热链或导热网会相互联结和贯穿，形成贯穿整个聚合物基体材料的导热网络，这样聚合物和填料都会成为连续相，填料聚集体导热网络与聚合物基体会形成相互贯穿的网络结构，使填充复合材料的导热性能。第二章Al2O3/Epoxy复合材料的制备及表征2.1引言环氧树脂具有优良的力学性能、电性能、粘结性能及热稳定，已广泛应用于航空航天、电子电气等领域。环氧树脂品种繁多，本工作选用的是脂环族环氧树脂，由于脂环族环氧树脂分子结构中的环氧基团不是来自环氧丙烷，环氧基直接连接在脂环上，所以脂环族环氧树

6、脂与双酚A型环氧树脂相比较，具有良好的热稳定性、优异的电绝缘性能和耐侯性、高的安全性等诸多优点。但是环氧树脂的导热系数较低(0.23R和TGA等实验结果分析表明硅烷偶联剂分子和超支化聚芳酰胺已成功地接枝到了纳米Al2O3粒子表面。从SEM、TEM和动态光散射的实验结果表明，三种纳米颗粒相比之下，Al2O3-HBP纳米粒子在有机溶剂乙醇和环氧树脂中显示出最好的分散性。三种复合材料的导热系数都是随着纳米颗粒含量的增加而增大；在添加相同含量的纳米颗粒时，其导热系数遵循着如下的规律：环氧树脂/Al2O3-HBP复合材料>环氧树脂/Al2O3-APS复合材料>环氧树脂/Al2

7、O3复合材料。而且从DSC、TGA和DMA的实验结果可以得出，与Al2O3和Al2O3-APS纳米颗粒相比，添加Al2O3-HBP纳米颗粒能很好提高复合材料的耐热性。说明在Al2O3纳米颗粒接枝超支化聚芳酰胺对提高复合材料的导热性能是一种有效的表面改性方法。同时对三种复合材料的介电性能（体积电阻率、介电常数、介电损耗和击穿强度）的研究比较发现，环氧树脂/Al2O3-HBP复合材料显示出优异的综合介电性能。（2）石墨烯/PVDF复合材料采用改良的Hummers方法并结合超声离心手段制备了氧化石