铀表面性质和表面反应的密度泛函理论研究

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1、分类号密级ＵＤＣＨＪ壳二犬李ＮＡＮＪＩＮＧＵＮＩＶＥＲＳＩＴＹＯＦＳＣＩＥＮＣＥ＆ＴＥＣＨＮＯＬＯＧＹ博士学位论文铀表面性质和表面反应的密度泛函理论研究（题名和副题名）黄山奇松（作者姓名）指导教师姓名居学海教授学位类别工学博士学科名称化学工程与技术研究方向材料计算与模拟论文提交时间２０１７年６月注１：注明《国际十进分类法ＵＤＣ》的类号。博■士学隹论文铀表面性质和表面反应的密度泛函理论研究作者：黄山奇松指导教师：居学海教授南京理工大学２０１７年６月Ｐｈ．Ｄ．

2、ＤｉｓｓｅｒｔａｔｉｏｎＴｈｅｏｒｅｔｉｃａｌｓｔｕｄｙｏｆｕｒａｎｉｕｍｓｕｒｆａｃｅａｎｄｒｅａｃｔｉｏｎｓｏｎｔｈｅｓｕｒｆａｃｅＢｙＨｕａｎｇＳｈａｎｑｉｓｏｎｇ－ＳｕｐｅｒｖｉｓｅｄｂｙＰｒｏｆ．ＸｕｅＨａｉＪｕＮａｎｉｎＵｎｉｖｅｒｓｉｔｏｆＳｃｉｅｎｃｅ＆ＴｅｃｈｎｏｌｏｊｇｙｇｙＪｕｎｅ２０１７声明本学位论文是我在导师的指导下取得的研究成果，尽我所知，在本学位论文中，除了加以标注和致谢的部分外，不包含其他人己经发表或公布过的研究成果，也不包含我为获得任何教育机构的学位或学历而使用过的材料一

3、。与我同工作的同事对本学位论文做出的贡献均已在论文中作了明确的说明。研究生签名：彳取年月日学位论文使用授权声明南京理工大学有权保存本学位论文的电子和纸质文档，可以借阅或上网公布本学位论文的部分或全部内容，可以向有关部门或机构送交并授权其保存、借阅或上网公布本学位论文的部分或全部内容。对于保密论文，按保密的有关规定和程序处理。＾研究生签名：年月日’、博士学位论文ＩＩ丨表曲性质和表曲反Ｋ／：的密度泛Ｉ函埋论研究摘要一金属铀表面与小分子的相互作用机理直是核能材料工作者们的研究重点，本文，研究了金属铀晶体以及其表面的性质ｈａ晶相采用量子

4、力学方法，探究了金属铀ａｌｐ的晶体结构、弹性常数、体模量、电子能带结构等性质；还研究了七个ａｌｐｈａ铀的低指数晶体表面的性质，研究了几种常见小分子气体在金属铀表面的吸附与分解，分析了在吸附过程中的几何结构变化、吸附能和小分子分解路径等特征。揭示了小分子气体在金属铀表面的反应机理：。主要研究内容如下１．金属镁和金属铀表面性质的密度泛函理论研究使用密度泛函方法（ＤＦＴ）计算了七种不同金属镁表面（ＭｌＯＯＭ０１０ＭＯＯｌｇ（），ｇ），（），（ｇＭ一ｇ（１１０Ｍｇ（１０Ｉ，ＭＯｌｌ和Ｍｌｌｌ）的系列性质。分析了它们的态密度以及这），（（））ｇ）ｇ２４０．４６１０到．０

5、９Ｊ／ｍ七种表面的稳定性。结果表明：镁的表面能在０１范围间。表面能一，对应的态密度分布越分散计算值与实验测试结果致。此外，表面能越低（即在Ｆｅｒｍｉ能级附近更多和更低的态密度峰）。采用ＤＦＴ计算研究了金属铀ａｌｐｈａ晶相的晶体结构、弹性常数、体模量、电子能一一系列性质，采用基于第带结构等，与实验结果进行了对比和分析。同时性原理的ＧＧＡ方法对ａ－ｌｐｈａ铀及其七个低指数晶面的性质进行了预测。研究结果表明，当表。面层数低于九层时，表面层数对铀表面性质有较大影响但当表面层数超过９层以后，表面层数对表面性质的影响就微乎其微了。计算求得铀的七个低指数晶面的表面能值２

6、－－２Ｊ５ｆ６ｄ为１．７５６．１５１／ｍＰＤＯＳ，．通过对（分态密度）分析发现轨道之间的杂化对铀的表面能有很大影响。－Ｕ２．Ｈ２分子和Ｈ原子在ａＯＯｌ表面吸附的密度泛函理论研究（）－计算研究Ｈ２分子和Ｈ原子在－ｔｘＵ（ＯＯｌ表面的吸附反应。对于Ｈ２Ｕ（００１））－－Ｖ，顶位Ｈ２Ｕ００１吸附体系的吸附能在０６６６ｅ吸附体系．左右，并且Ｈ２分子（）在吸附过程中并不发生分解。而其余三个吸附位点（长桥位、短桥位和二角中心位）的Ｈ－Ｕ００１－１５２ｅＶ左２吸附能值的范围在．１右，并且在吸附过程中Ｈ２分（）－ｂ子发生分解。长桥位（ｌｏｎｇｒｉｄｇｅｓｉｔｅ）是最

7、容易发生Ｈ２分子吸附的位置。－－ＨＵＯＯｌ吸附体系的吸附能在２．９０４ｅＶ左右，并且顶位和短桥位最容易发生（）－Ｕ００－Ｈ原子吸附。不同吸附位点对ａ（１）表面的氢化过程有重大影响。Ｈ２Ｕ（００１）－吸附体系和ＨＵ００１）吸附体系几何构型变化、原子转移路径和ＰＤＯＳ均在木（文中给出了详细的分析。－３．０子和Ｏ原子在ａＵＯＯｌ２分（）表面吸附的密度泛函理论研究－００计算研究〇２分子和０原子在ａＵ］