多胺质子型离子液体水溶液在二氧化硫捕集中的应用研究

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1、多胺质子型离子液体水溶液在二氧化硫捕集中的应用研究TheApplicationsofAqueousSolutionsofProticTriamine-basedIonicLiquidintheCaptureofSulfurDioxide学科专业：化学工程研究生：张艳玲指导教师：孙永利研究员天津大学化工学院二零一七年五月独创性声明本人声明所呈交的学位论文是本人在导师指导下进行的研究工作和取得的研究成果，除了文中特别加以标注和致谢之处外，论文中不包含其他人已经发表或撰写过的研究成果，也不包含为获得天津大学或其他教育机构的学位或证书而使用过的材料。与我

2、一同工作的同志对本研究所做的任何贡献均已在论文中作了明确的说明并表示了谢意。学位论文作者签名：签字日期：年月日学位论文版权使用授权书本学位论文作者完全了解天津大学有关保留、使用学位论文的规定。特授权天津大学可以将学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索，并采用影印、缩印或扫描等复制手段保存、汇编以供查阅和借阅。同意学校向国家有关部门或机构送交论文的复印件和磁盘。（保密的学位论文在解密后适用本授权说明）学位论文作者签名：导师签名：签字日期：年月日签字日期：年月日摘要二氧化硫的大量排放是形成酸雨、雾霾等环境问题的主要原因，大气中的二氧化硫主要来

3、自煤炭等化石燃料的燃烧，因此烟气中二氧化硫的控制排放是大气污染控制的主要任务。目前，基于可再生吸收工艺，开发高效脱硫吸收剂是国内外重点研究方向；其中，离子液体因其性质稳定和难挥发性而得到广泛关注。针对可再生吸收的工艺特点，本文设计并制备了新型的多胺质子型离子液体，并研究了其水溶液在二氧化硫捕集中的应用。通过实验、表征结合理论计算，研究吸收剂的可逆吸收机理和吸收/解吸性能，并获得相关热力学参数。本论文首先设计并合成了新型多胺质子型离子液体[PEDETAH][Sulfate]，1利用MS、HNMR、IR等表征验证其化学结构，并验证了离子液体的热稳定性

4、。利用三种离子液体的水溶液作为混合吸收剂，并测定其密度、粘度等热力学性质。由于混合吸收剂的粘度非常低，25℃下仅为1.44-1.85mPa·s，有利于吸收过程气液两相传质。从测定的二氧化硫在不同温度（25℃、40℃、55℃）和分压（0-100kPa）下的溶解度数据可以看出，三种吸收剂均有较高的二氧化硫吸收能力，特别是在二氧化硫分压较低的条件下仍能保持较高的吸收量。在温度为25℃，SO2分压为0.1kPa和94.3kPa时，[PEDETAH][Sulfate](1:0.5)对SO2的吸收量分别为0.245和2.808molSO2/molIL。吸收剂

5、对SO2的吸收量随温度升高、硫酸含量的增加而降低。此外，还研究了该离子液体在溶剂/水复配情况下的吸收性能。解吸实验在110℃加热的条件下进行，吸收的SO2均能完全解吸。该吸收剂具有良好的循环使用性能，在5次吸收/解吸循环后，吸收剂的吸收能力和化学结构均无明显变化。吸收前后的红外图谱表明，其吸收机理是基于多胺的可逆质子化反应对亚硫酸电离的促进。根据其化学吸收机理，对吸收过程进行了热力学研究。通过酸滴定实验和反应平衡模型，使用gPROMS软件进行参数分析，计算了PEDETA的pKa值和质子化反应的热力学基本参数。总的来说，多胺质子型离子液体水溶液兼具

6、离子液体和水溶液的优点，粘度低、吸收能力强、耐硫酸腐蚀、解吸效率高、化学结构和热稳定性好且溶剂绿色环保，有很广阔的工业应用前景。本研究为离子液体在烟气脱硫的应用提供了新的研究思路和数据支持。关键词：二氧化硫，质子型离子液体，水溶液，吸收，机理，热力学IIIABSTRACTSulfurdioxideemissionisthemaincauseofacidrain,smog,andotherenvironmentalproblems.SO2intheatmosphereisgenerallyemittedfromthecombustionoffoss

7、ilfuels.Therefore,thecontrolofSO2emissionfromfluegasisthemaintaskofairpollutioncontrol.Atpresent,basedonrenewableabsorptionprocess,thedevelopmentofabsorbentwithhighdesulfurizationefficiencyisthekeyresearchdirectionintheworld.Amongthem,ionicliquids(ILs)havebeenwidelyresearched

8、becauseoftheirhighstabilityandlowvolatility.Accordingtothefeaturesof