元素掺杂对贵金属三效催化剂催化活性影响和深度净化

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1、doi:10.3969/j.issn.1007-7545.2014.09.018元素掺杂对贵金属三效催化剂催化活性的影响及深度净化曹洪杨,王继民(广州有色金属研究院稀有金属研究所,广州510650)摘要:采用浸渍—涂敷技术制备掺杂的贵金属三效催化剂,研究Cu、Ni、Co、Pb、Sn和Bi含量对三效催化剂催化活性的影响,初步探讨了掺杂条件下催化剂失活机理,并考察了P204含量、皂化率、相比、溶液酸度、萃取级数等因素对深度脱除贵金属溶液中杂质元素的影响。结果表明,Cu、Ni、Co、Pb、Sn和Bi杂质

2、含量低于10×10-6时,对制备的催化剂活性影响不明显;皂化率为30%的P204在pH=2.0、萃取时间20min的条件下,Cu、Co、Sn和Bi的单级萃取率达99%以上,而Ni和Pb经三级逆流萃取后,萃余液中Ni、Pb含量可降到10×10-6以下,萃取率分别达96.37%和96.59%。关键词:贵金属三效催化剂;掺杂;P204;萃取;皂化;净化中图分类号:TF83;TF111.3文献标志码:A文章编号:1007-7545(2014)09-0000-00EffectofElementDopingo

3、nCatalyticActivityofPreciousMetalThree-wayCatalystsandDeepPurificationCAOHong-yang,WANGJi-min(ResearchDepartmentofRareMetals,GuangzhouResearchInstituteofNonferrousMetals,Guangzhou510650,China)Abstract:Dopedpreciousmetalthree-waycatalystswerepreparedby

4、technologyofimpregnation-coating.TheeffectsofdopingcontentofCu,Ni,Co,Pb,SnandBioncatalyticactivitywereinvestigated.Thecatalystdeactivationmechanismwaspreliminarilyexploredunderdoping.TheeffectsofP204contentandsaponificationrate,phaseratio,pH,andextrac

5、tionseriesondeepremovalofimpurityelementsfrompreciousmetalsolutionwerediscussed.TheresultsshowthatthereisnoobviousinfluenceoncatalystactivitywhendopinglevelsofCu,Ni,Co,Pb,SnandBiimpuritycontentsarebelow10×10-6.Thesingle-stageextractionratesofCu、Co、Sn、

6、Biare99%aboveundertheconditionsofpH=2.0andextractiondurationof20minwith30%saponatedP204,whilecontentofNiandPbinsolutioncanbereducedto10×10-6belowafterthree-stagecountercurrentextractionwithextractionrateof96.37%and96.59%respectively.Keywords:preciousm

7、etalthree-waycatalyst;doping;P204;extraction;saponification;purification汽车尾气中的CO、HC、NOx等污染物已成为城市空气污染的主要源头之一,三效汽车尾气净化催化剂是减少汽车尾气排放污染的有效手段之一,Pt、Pd、Rh贵金属三效催化剂以其优越的净化催化性能,成为汽车尾气净化催化剂的主要产品[1-2]。汽车三效催化剂使用寿命是衡量催化剂性能的重要指标,催化剂失活主要包括机械失活、热力学失活和化学失活,其中机械失活和热失活的研究

8、报道很多[3-6],化学失活主要为化学中毒,是指杂质在活性位上的化学吸附而导致催化剂活性下降。目前,被深入研究的杂质成分包括焦炭、Pb、S、P、Mn及卤化物等[7-11],而在贵金属浸渍液中可能存在的杂质如Cu、Sn、Ni、Bi、Fe等对催化剂活性的影响却鲜有报道。贵金属分离主要采用溶剂萃取法,萃取剂在萃取贵金属时也会萃取部分贱金属如铜、铁、镍等[12-17],需多次提取才能得到较为纯净的贵金属。而贵金属离子在盐酸介质中均以络阴离子形式存在[18],这种络离子难以被P204萃取,这

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