方钠石的合成与其吸附性能.研究

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1、方钠石合成的研究及其吸附性能研究大连理工大学学位论文版权使用授权书本学位论文作者及指导教师完全了解“大连理工大学硕士、博士学位论文版权使用规定”，同意大连理工大学保留并向国家有关部门或机构送交学位论文的复印件和电子版，允许论文被查阅和借阅。本人授权大连理工大学可以将本学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索，也可采用影印、缩印或扫描等复制手段保存和汇编学位论文。作者签名：导师签名：．‰难糊大连理工大学硕士学位论文引言1756年，瑞典矿物学家Cronstedt[1l在选矿时发现了一种低密度、软性的矿石，这种矿石有一种特殊性质，即在水中煮沸时会冒泡，因此把它叫做沸石。沸石的

2、字面意思是“沸腾的石头’’或“发泡的物体"。尽管人们很早就已经意识到了沸石的特异性能，但是直到20世纪50---60年代美国UCC公司成功研究沸石晶体的水热合成工艺之后，才开始广泛利用这种矿物。沸石是一类架状构造的含水铝硅酸盐矿物，属于典型的多孔性无机材料。人们对无机孔性材料的分类，把孔道尺寸范围在2rim以下的物质称为微孔，具有规则的微孔孔道结构的物质称为微孔化合物或分子筛；孔道尺寸范围在2～50nln间的物质称为介孔，具有有序介孔孔道结构的物质称为介孔材料；孔道尺寸大于50nln属于大孔【2】。据此分类，沸石应属微孔化合物，它的孔道尺寸大小为0．3～1．3I瑚【3】。进一

3、步根据孔道环数，沸石可细分为小孔沸石(八元环)、中孔沸石(十元环)和大孔沸石(十二元环)。这类物质主要具有以下特点：(1)具有均匀的孔径，根据其有效孔径，可用来筛分大小不同的流体分子，这种作用叫做分子筛作用；(2)具有很大的内表面积和孔体积，可用做吸附剂；(3)具有离子交换性(如与K，、Ca2+等交换)；(4)由Si04和A104四面体共享氧原子为基本骨架结构单元，组成短程有序和长程有序的晶体结构。因此，沸石分子筛是一类重要的催化剂、吸附剂和离子交换剂，广泛应用于洗涤剂工业、石油化学工业、精细化工、环境保护以及发展新功能材料等诸多领域，在国民经济中占有重要地位。沸石的合成可追

4、溯到19世纪中期。最早的合成是模仿天然沸石的地质生成条件，采用高温和高压(大于200℃和高于10MPa)，但结果并不理想。真正成功的合成在大约20世纪40年代，Barrer和Sameshima就开始了沸石的合成研究，之后，美国联合碳化物公司00CO)的Milton和Breck等发展了沸石合成方法：在暖和的水热条件下(大约100℃和自生压力)进行，并成功地合成出自然界不存在的沸石—-A型沸石与X型沸石以及继之而来的Y型沸石。另一个大的飞跃是1961年Barrer和Denny首次将有机季铵盐阳离子引入合成体系，有机阳离子的引入允许合成高硅铝比沸石甚至全硅分子筛，此后在有机物存在的

5、合成体系中得到了许多新型沸石和新型微孔晶体【4】。许多科研工作者和生产厂家也纷纷探索用无机非金属矿物原料(如高岭土、硅藻土、煤灰石等)合成分子筛，并取得了许多有意义的结果【5{J。但是，这些矿物原料均需要经高温煅烧活化，能耗以及设备投入很大。目前，沸石分子筛工业合成的主要原料是化工原料(如烧碱、工业铝酸钠、工业水玻璃等)，合成工艺成熟，技术条件容易控制，产品质量较高。方钠石合成的研究及其吸附性能研究19世纪末，人们开始广泛的研究方钠石的合成【9】，研究表明，方钠石的合成方法主要有如下三类m11】：(i)水热合成法；(ii)固相反应法；(iii)硅铝凝胶法。本课题的目的就是选取

6、成本低廉的工业产品为原料来合成高质量的方钠石，通过优化工艺条件，找到最佳工艺参数。并对其吸水及吸氢性能进行研究，使其得到更广泛的应用。大连理工大学硕士学位论文1文献综述1．1沸石分子筛简介1．1．1沸石分子筛的化学组成沸石的化学组成十分复杂，因种类不同而有很大差异，沸石的一般化学式为：AmBp02p·IlH20，结构式为Ax／q[(A103)x(Si02)y]nH20，其中：A为Ca、Na、K、Ba、Sr等阳离子，B为灿和Si，q为阳离子电价，m为阳离子数，n为水分子数，x为烈原子数，YNSi原子数，y／x通常在1-5之间，(X+y)是单位晶胞中四面体的个数。表1．1常见沸石

7、组成Tab．1．1Thechemicalcompositionofsomeordinaryzeolites‘沸石名称化学式(理想晶胞组成)Si／AlSoDNa8[A168i6024]C121MORNa8[AlsSi40096]’241-1205NaXNa_86[Als6Sil060ss4]。264H201．23NaYNa56[A156Si]360n4]。264H202．434A、Na96[A196Si960384]‘216H2011．1．2沸石分子筛的晶体结构沸石是架状构造硅酸盐中的～族矿物，结构比较复