uv%2fln（ⅲ）光催化法处理有机印染废水初步的研究

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1、摘要随着染料工业的迅速发展，染料品种和数量日益增加，染料废水给环境带来的污染也日益加大高色度的印染废水是目前公认的有害工业废水之一，其中主要含有染料及染料中间体等难降解的有机物。对染料废水的脱色及降解的研究，是世界性的难题和熟点，：已成为当今环保科研的重要课题。目前国内外处理难降解有机废水的方法有：物化法、生化法和物化一生化组合工艺等。近年来，高级氧化一组合技术处理难降解有机废水的研究十分活跃。其中，光催化氧化法作为生化处理的预处理或后处理，因具有光催化效率高、氧化能力极强等特点，成为目前世界上水

2、处理领域技术中的研究热点，受到环保专家的广泛重视，并展开了大量的研究工作。将稀土应用于环境保护，是具有中国特色的应用领域。基于稀土独特的性能，已经开发了诸如吸附、混凝等水处理工艺，其光催化活性虽然已在废气处理中得到应用，但在废水污染控制领域的报道却鲜有所闻。本课题组对均相、非均相UV／Ln(III)光催化体系进行了大量的研究工作，发现均相、非均相UV／Ln(III)体系都具有一定的光催化活性，可以降解有机污染物罗丹明B，是一类新型的光催化剂。通过这些方面的研究工作，本论文主要取得了如下结果：(1)

3、以罗丹明B染料为模拟废水溶液，考察了染料初始浓度、催化剂投加量、pH值、，共存阴离子等对UV／Ce”光催化体系的影响。并确定了实验研究的最佳反应条件：在ICe3+]=0．28xi0-3mol／L，紫外光辐照120min后，0．3x104mol／L的罗丹明B脱色率可达94．7％。(2)在确定的反应条件下，考察了一系列稀土离子紫外光辐照下对罗丹明B模拟染，料废水溶液的催化效果。结果表明：14种所试稀土离子均能表现出一定的光催化活性，其中稀土元素La3+、Gd3+的活性最为明显。(3)在相同条件下，比较

4、T--种轻稀土硝酸盐(La3+,Ce3+,Nd3+)及其同比混合对罗丹明B的光催化活性，结果发现混合后的稀土硝酸盐仍具有一定催化活性，且仅比活性最高的稀土离子活性略低。(4)当阴离子为硝酸根时，研究了uV／Ce”体系对几种代表性的印染染料模拟废水的降解作用。结果表明：UV／Ce3+体系对蒽醌染料KNR的降解活性最高，对铜酞菁母体结构的染料KGL降解活性最低；这与染料分子本身的分子结构有关。(5)在实验条件下，进一步考察TUV／Ce3+体系降解罗丹明B的动力学行为，提出了其脱色降解过程为连续不可逆两

5、步反应的动力学模型。根据所提模型推导出了该反应的动力学方程，对动力学方程的计算曲线和试验数据进行拟合比较，发现二者基本吻合，验证了该动力学模型的正确性。(6)采用紫外．可见、红外光谱跟踪并分析UV／Ce”体系降解罗丹明B的反应过程，推测其降解过程为首先是罗丹明B分子发色基团苯氨基、羰基键被破坏，形成了色度较低的有机中间产物，然后是中间产物的逐渐降解直至完全转化为小分子羧酸及伯胺。(7)探讨Tuv／ce3+体系降解罗丹明B的反应机理，初步推断降解反应主要为自由基氧化机制，紫外光通过氧化还原Ce3+／

6、Ce4+水合离子活化水分子生成自由基。(8)以稀土离子La3+为固载目标，制备了La3+．Y分子筛、硅胶．La3+、氧化铝．La3+及[3-CD／A1203．La3+非均相催化剂，并考察了它们的稳定性及降解罗丹明B模拟废水的光催化活性。从稳定性、催化氧化性能和经济性等方面综合比较，Na．Y型分子筛不失为一种比较理想的载体，虽然催化效率有待进一步的提高，但由此避免了稀土的二次污染并使催化剂的循环使用成为可能。关键词：染料废水，光催化反应，废水处理，罗丹明B，稀土离子，动力学模型，反应机理，分子筛Il

7、AbstractWiththerapiddevelopmentofdyestuffindusUy,thenumberandthevarietyofdyestuffhasincreaseddaybyday．Theenvironmentalpollutiontakenbydyewastewaterhassteppedupinthemeanwhile．Thewastewaterwithhighcolordegreefromprintanddyeplantsisconsideredasthemostpem

8、iciousindustrialwastewater．Therecontainsorganicmatterwhichismoredifficulttobebiodegraded,suchasdyeanddyewastewaterhasbecomeanimportantsubjectintheenvironmentprotectionandseienceresenrch，anditisalsothehardandhotPointallovertheworld．Currenttechn