基于pei的亚胺乙酸型复合螯合材料iaapei2fsio2的制备与其应用的研究

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1、图书分类号_________O632.63_________________密级_____非密_________注1UDC_______________________________________________________________博士学位论文基于PEI的亚胺乙酸型复合螯合材料IAA‐PEI/SiO2的制备及其应用研究李延斌指导教师（姓名、职称）高保娇教授申请学位级别工学专业名称应用化学论文提交日期__2011_年__10__月__25__日论文答辩日期________年______月_____

2、_日学位授予日期________年______月______日论文评阅人__________________________________________________________答辩委员会主席_______________________2011年10月25日注1：注明《国际十进分类法UDC》的分类号Ph.D.DissertationAStudyonthePreparationandApplicationofImido-AceticAcid-typeCompositeChelatingAdsorpti

3、onMaterialIAA-PEI/SiO2BasedonPEIBy:YanbinLiSupervisor:Prof.BaojiaoGaoNorthUniversityofChinaOctober25,2011原创性声明本人郑重声明：所呈交的学位论文，是本人在指导教师的指导下，独立进行研究所取得的成果。除文中已经注明引用的内容外，本论文不包含其他个人或集体已经发表或撰写过的科研成果。对本文的研究作出重要贡献的个人和集体，均已在文中以明确方式标明。本声明的法律责任由本人承担。论文作者签名：日期：关于学位论文使用权

4、的说明本人完全了解中北大学有关保管、使用学位论文的规定，其中包括：①学校有权保管、并向有关部门送交学位论文的原件与复印件；②学校可以采用影印、缩印或其它复制手段复制并保存学位论文；③学校可允许学位论文被查阅或借阅；④学校可以学术交流为目的，复制赠送和交换学位论文；⑤学校可以公布学位论文的全部或部分内容（保密学位论文在解密后遵守此规定）。签名：日期：导师签名：日期：中北大学博士学位论文基于PEI的亚胺乙酸型复合螯合材料IAA-PEI/SiO2的制备及其应用研究摘要螯合吸附材料，是在固体基质表面键合有对金属离子具有

5、螯合功能基团的固体（微粒）材料.螯合吸附材料在环境保护、金属资源的回收利用、生化分离及催化剂科学等众多科技领域，均具有广泛的应用。螯合功能基团有多种类型，如亚氨乙酸型、Schiff碱型、水杨酸型、8-羟基喹啉型以及偕氨肟型等，在这些类型的螯合基团中，由于亚氨乙酸（IAA）型螯合基团对重金属、贵金属及稀土离子具有广泛的强螯合作用，因此，亚氨乙酸型螯合材料在金属离子的分析检测、重金属离子的除去、稀土及贵重金属离子的富集与提取、蛋白质的分离与纯化、及其金属络合物在催化氧化等方面都有着十分重要的应用。显然，积极发展亚氨

6、乙酸型螯合材料具有重要的科学价值。本课题通过精心的分子设计，以聚乙烯亚胺（PEI）为出发物质，通过偶合接枝与大分子反应，制备了亚胺乙酸型复合螯合材料IAA-PEI/SiO2，通过红外光谱仪（FTIR）、扫描电子显微镜（SEM）、热重分析仪（TGA）及化学分析等多种手段，对亚胺乙酸型螯合材料IAA-PEI/SiO2的结构及形貌进行了表征。深入考察了主要因素对制备过程的影响规律，探讨了制备反应机理；深入研究了该复合螯合材料对重金属离子与稀土离子的吸附性能与吸附机理，探讨了吸附热力学；通过与Cu(Ⅱ)离子的配位螯合，

7、制备了固载化的亚胺乙酸-Cu(Ⅱ)配合物催化剂，分别将其用于乙苯与苯甲醇的分子氧催化氧化过程，实现了两种有机物绿色、高效的催化氧化，并深入探索了催化氧化机理。复合螯合材料IAA-PEI/SiO2既具有亚胺乙酸型螯合材料的强螯合特性，又具有硅胶微粒诸多优良性能（高的机械强度、高比表面、优异的热与化学稳定性等）。该高性能复合螯合材料的制备具有明显的科学意义，可以预期，将具有重要的应用价值。首先，以偶联剂γ-氯丙基三甲氧基硅烷为媒介，将聚胺大分子PEI偶合接枝到经活化的微米级硅胶微粒表面，制得接枝微粒PEI/SiO2

8、；以氯乙酸为试剂，通过氯乙酸与接枝大分子PEI链上伯胺与仲胺基团之间的亲核取代反应，将亚1中北大学博士学位论文氨乙酸基团键合于硅胶微粒表面，形成了含有高密度多齿配基（二齿或三齿配基）的亚氨乙酸型螯合材料IAA-PEI/SiO2；考察研究了各种主要因素对亲核取代反应的影响，深入探讨了该亲核取代反应的机理，优化了反应条件。研究结果表明，接枝微粒PEI/SiO2与氯乙酸之间的亲核取代反应遵循