基于离子液体%2f纳米材料复合电化学传感器在环境激素分析中应用

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1、Electrochemicalsensorsbasedonionicliquids/nanomaterialscompositeandtheirapplicationsforthedeterminationofenvironmentalhormoneCandidateYingQiSupervisorProf.JunjieFeiCollegeCollegeofChemistryProgramAnalyticalChemistrySpecializationElectroanalyticalChemistryDegreeMasterofScienceUniversityXian

2、gtanUniversityDateMay.2012湘潭大学学位论文原创性声明本人郑重声明：所呈交的论文是本人在导师的指导下独立进行研究所取得的研究成果。除了文中特别加以标注引用的内容外，本论文不包含任何其他个人或集体已经发表或撰写的成果作品。对本文的研究做出重要贡献的个人和集体，均已在文中以明确方式标明。本人完全意识到本声明的法律后果由本人承担。作者签名：日期：年月日学位论文版权使用授权书本学位论文作者完全了解学校有关保留、使用学位论文的规定，同意学校保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和电子版，允许论文被查阅和借阅。本人授权湘潭大学可以将本学位论文的全部或部分内容

3、编入有关数据库进行检索，可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存和汇编本学位论文。涉密论文按学校规定处理。作者签名：日期：年月日导师签名：日期：年月日摘要环境激素是一种有害的化学物质，即使微量就能对生物的内分泌（或者荷尔蒙）系统产生严重影响，还引发恶性肿瘤、先天缺陷和其他的发育障碍等疾病，尤其是它们还会引发语言障碍、注意力不集中、认知能力和大脑发育的问题、肢体变形、性别发育问题等。因此，发展针对自然界中环境激素检测的新方法迫在眉睫。乙炔黑（AB），是由乙炔热分解形成的一种特殊的炭黑纳米材料。其纳米粒子是链状的结构，粒子表面是由石墨状的晶体构成，因此乙炔黑具有优异的导电性和较大

4、的比表面积。水滑石（Hydrotalcite，LayeredDoubleHydroxides，LDHs）是双层氢氧化物的统称，由于它与滑石相似且含有大量的水而得此名。它是双晶物质，常与水镁铝石共混。水滑石具有较强的离子交换的能力。离子液体（ILs）是由有机阳离子和各种阴离子构成的，其沸点接近室温。它们有许多优异的性能，包括蒸汽压小、不燃性、化学稳定性以及萃取能力。因此，在有机合成、分离等方面是十分有利的。近年来，它们在电分析方面的应用逐渐增加，可能是由于其具有电子传导性和较大的电位窗口的特性。本文主要是利用离子液体、水滑石和乙炔黑等材料来构建电化学传感器，并成功应用于检测环

5、境激素上。主要内容包括：1）首先利用1-丁基-3-甲基咪唑六氟磷酸盐（BMIMPF6）构建离子液体-乙炔黑复合修饰电极，通过电化学方法进行表征。构建的IL-AB修饰电极对莱克多巴胺显示了良好的电催化行为，增强了峰电流。仔细研究了各种电化学参数对莱克多巴胺在IL-AB修饰电极上的电化学行为的影响。基于电催化反应，建立了-8-5一种检测莱克多巴胺的新的电化学方法，在8.0×10~3.0×10mol/L的浓度范围-9内成线性关系，其检测限为7×10mol/L。且该方法可以成功应用到猪肉样品的检测中。2）构建了一种离子液体（1-丁基-3-甲基咪唑六氟磷酸盐）-镁铝水滑石复合修饰电极

6、。该电极对氟乐灵显示了优异的电催化效果，且氟乐灵可在电极表面富集，因此氟乐灵在IL–MAH/GCE上会产生较灵敏的阳极峰。同时优化了对氟乐灵检测有影响的一些参数。在最佳实验条件下，氟乐灵的峰电流与其浓度在-8-5-88.0×10~1.0×10mol/L范围内呈良好的线性关系，检测限为2×10mol/L。该电极已用于实样中的氟乐灵的检测。3）进一步构建镍铝水滑石-离子液体复合修饰电极用于检测己烯雌酚。此电极结合了离子液体和羟基磷灰石的特点，在对己烯雌酚的电化学响应上起了重要I作用。通过阳极溶出伏安法对己烯雌酚进行微量分析，在-0.47V处出现了较大的氧化峰电流。再研究了一系列

7、的影响因素，包括支持电解质、溶液的pH、富-8集时间、沉积电位、以及干扰物质。该传感器在己烯雌酚浓度为9.0×10mol/-5-8L~1.8×10mol/L范围内具有良好的线性关系，其检测限达到1.0×10mol/L，并应用于实样检测。关键词：离子液体；乙炔黑；水滑石；环境激素；电化学传感器IIAbstractEnvironmentalendocrinearechemicalsthatinterferewithendocrine(orhormonesystem)inanimals,includinghumans.T