高活性多孔磷钙基载药复合骨支架的制备及性能研究

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1、ADisserationSubmittedtoHuazhongUniversityofScienceandTechnologyfortheDegreeofPhilosophyinEngineeringPreparation,propertiesofhighlyactiveporousbonescaffoldbasedoncalciumphosphatematrixloadedwithmedicinePh.D.Candidate：LeiNieMajor：NanoscienceandTechnologySupervisor：Prof.JinpingSuoHuazh

2、ongUniversityofScienceandTechnologyWuhan430074,P.R.ChinaMay,2013独创性声明本人声明所呈交的学位论文是我个人在导师指导下进行的研究工作及取得的研究成果。尽我所知，除文中已经标明引用的内容外，本论文不包含任何其他个人或集体已经发表或撰写过的研究成果。对本文的研究做出贡献的个人和集体，均已在文中以明确方式标明。本人完全意识到本声明的法律结果由本人承担。学位论文作者签名：日期：年月日学位论文版权使用授权书本学位论文作者完全了解学校有关保留、使用学位论文的规定，即：学校有权保留并向国家有关部门或机构送交论文

3、的复印件和电子版，允许论文被查阅和借阅。本人授权华中科技大学可以将本学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索，可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存和汇编本学位论文。保密□，在年解密后适用本授权书。本论文属于不保密□。（请在以上方框内打“√”）学位论文作者签名：指导教师签名：日期：年月日日期：年月日华中科技大学博士学位论文摘要每年有大量病人因骨产品的缺口而忍受着骨相关疾病困扰。自然骨有自我愈合的能力，但是骨缺损过大时不能自我愈合就需要进行手术移植，现在临床治疗手段包括主要自体骨和异体骨移植，但自体骨会造成新的创伤及感染，而异体骨存在着免疫排斥及疾病感染的

4、风险，因此人工骨支架得到了科研者的关注。理想的人工骨支架需要一定的孔隙率、力学性能和细胞附着性能，并且可以提供力学性能稳定性确保骨移植后在缺损部位完成骨修复过程。本课题选择磷钙基材料制备骨支架，因为自然骨中的无机成分主要为类骨磷酸钙，此外磷酸钙具有良好的成骨作用。首先对多相磷酸钙合成和相形成条件进行了系统研究，选择合适制备方法制备出具有良好力学性能和生物学性能的多孔磷钙基支架，并对支架的物化性能和生物学性能进行了系统表征，最后对支架的成骨性能进行了评估，其主要研究内容和结果如下：1.通过湿化学方法合成的羟基磷灰石（HA）主要为针状，而合成的磷酸三钙（TCP）为

5、无规则颗粒。常温下主要为无定形态，在800℃温度以上煅烧后变为β-TCP。湿化学方法可以制备多相磷酸钙，可通过pH值、钙磷比和煅烧温度控制多相磷酸钙的相组成。煅烧温度在600-800℃主要为缺钙性磷灰石（CDA）相，在1200℃为多相。多相磷酸钙在pH为6.5和10.5时，随钙磷比的增加结晶度呈增加趋势，主要为HA和β-TCP两相。pH在7.5-9.5之间，钙磷比在1.55时，多相磷酸钙除了HA和β-TCP相的存在外有CDA相存在；钙磷比在1.60和1.75时，多相磷酸钙具有较好的结晶度，存在三种以上的相成分；钙磷比在1.65和1.70时，多相磷酸钙主要有HA

6、和CDA相。多相磷酸钙在未煅烧条件下主要针状形貌，随煅烧温度增加，颗粒形貌发生变化，在600℃为棒状，在800℃下为类椭圆状，在1200℃下变为无规则相貌。2.双相磷酸钙中HA/(HA+β-TCP)比值主要受反应条件中pH值和钙磷比影响。随着pH值的增加，双相磷酸钙中的HA含量增加，反之，β-TCP含量降低。在相同pH值的条件下，钙磷比为1.65时，双相磷酸钙中的HA含量最高；钙磷比接近1.65时，双相磷酸钙中的HA含量越高；偏离1.65时，双相磷酸钙中的HA含量越低。I华中科技大学博士学位论文3.采用乳化发泡法结合循环冷冻解冻方法制备BCP/PVA支架，可以

7、通过PVA含量调节控制支架的孔径尺寸（50-700μm）、孔隙率（73-87%）、力学性能（0.19-0.26MPa）、降解速率以及生物学性能。随着PVA含量增加，BCP/PVA支架的孔隙率、力学性能、降解速率及细胞相容性呈现降低趋势。当PVA含量为30%，BCP/PVA支架的孔径尺寸在300-500μm之间，且压缩强度最大。此外，BCP/PVA支架在模拟体液中pH变化幅度较小，保持在7.18-7.36之间。BCP/PVA支架对成骨细胞的繁殖没有抑制作用，随着PVA含量的降低，成骨细胞在支架表面的繁殖呈增加趋势，且间充质干细胞可以在PVA含量为30%的BCP/

8、PVA支架上附着和繁殖。综上所述，制备