芳纶ⅲ表面改性及其与环氧复合体系的结构与性能研究

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1、武汉理]一人学博士学位论文摘要纤维增强聚合物基复合材料具有比强度和比刚度高，力学性能的可设计性，耐疲劳性能好，减振性能好，成型工艺性能好，生物相容性好等优越性。树脂基复合材料采用的增强材料主要有玻璃纤维、碳纤维、芳纶纤维、超高分子量聚乙烯纤维等。其中芳纶纤维增强树脂基复合材料因具有比强度高、比模量大、耐高温、耐腐蚀等一系列优异性能被广泛地应用于航空、航天、军事、汽车、机械、电子电气、石化等各领域。但芳纶其分子结构上的酰胺基团被芳环分离且与苯环形成了丌共扼效应，分子对称性高，结晶度高，导致酰胺基上的H原子的活性很差，故芳纶纤维表面缺

2、乏活性基团，芳纶纤维与树脂基体的界面结合强度相对不高，层间剪切强度小，芳纶III在芳纶II的基础上一定程度上提高了纤维中二胺的含量，降低了对称性和有序性，提高了复合材料的性能，提高了芳纶与环氧等基体结合的能力，但仍在一定程度上限制了该材料的应用。由此可见，为了提高芳纶纤维复合材料的性能，满足不同领域的应用要求，尤其是国防武器国产化现代化的迫切要求，芳纶纤维表面改性以改善纤维与树脂界面粘结强度是当前迫切需要解决的问题。系统研究了对芳纶III的改性方法，先后尝试了磷酸改性、偶联剂KH550改性、乙酸酐改性、王水改性和等离子体改性。通过

3、扫描电镜和力学性能测试对改性前后的芳纶纤维进行表征，结果表明，等离子体改性效果最显著，在此基础上重点研究了等离子体处理时问、等离子体处理气氛、等离子体处理功率几个因素，最终确定了最佳等离子体处理工艺条件为：处理时间7min，处理气氛为02，处理功率为200w。按照该工艺条件处理的芳纶与环氧复合材料的层间剪切强度可以达到69MPa左右，改性效果显著。系统研究了等离子体表面处理对于芳纶纤维表面性能的影响，研究结果表明：经等离子体表面处理后，结晶度由58．27％下降到最低时的36．78％，芳纶纤维表面的O／C比明显提升，由未处理时的0．

4、27增加到处理后的0．40。通过对Cls谱峰进行分峰拟合，发现当等离子体处理时间为7min时，纤维表面中的一C—C一基团下降到最低值为51．4％，而此时一C一0一、一C=0和O—C=0三个基团的含量分别为12．1％、5％、11％，较之前的数据有大幅提升。纤维表面变粗糙，有明武汉理工大学博士学位论文显的刻蚀痕迹，表面自由能由未处理前的45．4mJ／m2增加到了74．3m．】-／m2，改性效果显著，纤维表面的浸润性增强，都有利于提高芳纶／环氧的界面结合性能。并探讨了等离子体表面处理的作用机理。通过xPS对芳纶纤维表面C、0、N元素所占

5、含量的分析、SEM对纤维表面形貌变化的观察、润湿角测试检验对纤维表面润湿性的变化分析，研究了等离子体表面处理方法对芳纶纤维的表面处理效果的稳定性。结果表明，等离子体表面处理方法虽然能较好地改善芳纶纤维的表面组成，引入含氧基团，但仍存在明显的退化效应，且与微观上芳纶纤维表面的元素组成、形貌、浸润性的变化规律相吻合。为保证等离子体表面处理的效果，应该在处理后第一时问制备芳纶／环氧复合材料，即使第一时问无法制备，存放时问也不宜超过3d。系统研究了等离子体处理对于芳纶／环氧界面的影响，并探讨了不同等离子体处理条件对界面的影响。氧气等离子体

6、处理能够提高芳纶／环氧复合材料的界面粘结性能主要是基于芳纶纤维与环氧树脂基体间的化学键合作用和机械嵌合作用的协同效应，在外加载荷导致复合材料破坏时的破坏形式为混合破坏。为验证芳纶／环氧复合材料经等离子体表面处理后性能的稳定性，分别研究了热氧老化条件下和紫外老化条件下复合材料性能的变化。结果表明：紫外老化在160h范围内对于复合材料的性能影响不大，热氧老化在30℃、60℃、120℃二个不同温度下老化30d对于复合材料的影响也比较有限，材料本体性能无明显变化，证实了该材料具有较强的抵抗恶劣环境的能力，适用范围广，性能优异，状态稳定等诸

7、多优点，有非常好的工程应用前景。在此基础上利用TG数据，通过Flynn—Wa]卜0zawa法对复合材料的使用寿命进行了预测，在不考虑其它老化因素和外加载荷等条件的影响下，该复合材料的使用寿命为41．273年。该数据对于这种材料在工程中的使用寿命预测有较强的指导意义。关键词：等离子体，芳纶III，表面处理，纤维增强复合材料，界面，老化ABSTRACTt1berrem如rcedpolmermatrixcompositeshavealotofmerits，suchashi吐strength。to。wel曲tratio，goodfatig

8、ueresistance，goodshock—absorbing，900dprocesslngprclperties，goodbiocompatibilitMeta1．G1assfiber，carbonfiber-aralnid丘ber，ultra