催化剂coox的制备、表征及其

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1、第38卷第3期湖北大学学报(自然科学版)Vol.38No.32016年5月JournalofHubeiUniversity(NaturalScience)May,2016文章编号:10002375(2016)03019005催化剂CoOx的制备、表征及其在分子氧选择性氧化环己烷中的应用11211112马雪涛,沈艳,原红霞,詹红菊,何园园,何龙,邓龙吉,夏清华(1.药物合成与优化湖北省重点实验室(荆楚理工学院),湖北荆门448000;2.有机功能分子合成与应用教育部重点实验室(湖北大学),湖北武汉430062)摘要:以钴盐为前驱体,通过简单的高温焙烧方式制备得到CoOx固体,并用X线衍射、红外光

2、谱、固体紫外可见漫反射光谱、透射电镜等方法对该氧化物进行表征,然后将该氧化物用于分子氧选择性多相催化氧化环己烷制备环己醇和环己酮即KA⁃油.结果表明,所得到的CoOx氧化物呈现出立方CoO的晶形结构,在催化环己烷的氧化反应中,不加引发34剂,催化剂用量为100mg,120℃反应2h,环己烷的转化率可以达到8.99%,而KA⁃油的选择性可以达到96.6%,呈现出明显的催化活性.关键词:CoOx;KA⁃油;多相催化;选择性氧化中图分类号:O614.12文献标志码:ADOI:10.3969/j.issn.1000⁃2375.2016.03.004Synthesisandcharacterizatio

3、nofCoOxcatalystanditsapplicationintheaerobicselectiveoxidationofcyclohexane1121MAXuetao,SHENYan,YUANHongxia,ZHANHongju,1112HEYuanyuan,HELong,DENGLongji,XIAQinghua(1.HubeiPharmaceuticalSynthesisandOptimizationKeyLaboratory(JingchuUniversityofTechnology),Jingmen448000,China;2.MinistryofEducationKeyLab

4、oratoryfortheSynthesisandApplicationofOrganicFunctionalMolecules(HubeiUniversity),Wuhan430062,China)Abstract:CoOxoxidecouldbeobtainedbyasimplehigh⁃temperaturecalcinationofcobaltsaltasprecursorandcharacterizedbyXRD,FT⁃IR,UV⁃visDRSandTEMtechniques.Theobtainedoxidewasthenusedasheterogeneouscatalystinth

5、eaerobicselectiveoxidationofcyclohexaneforthepreparationofKA⁃oil(amixtureofcyclohexanoneandcyclohexanol).TheresultsshowedthatCoOxoxidedisplayedthecharacteristiccrystallinestructureofcubicCoO.Inthecatalyticreactionintheabsenceofinitiatorandonly100mgof34catalystwasused,thecyclohexaneconversionreachedu

6、pto8.99%andKA⁃oilselectivityreachedupto96.6%after6hofreactionat120℃,whichpresentedtheobviouscatalyticactivity.Keywords:CoOx;KA⁃oil;heterogeneouscatalysis;selectiveoxidation0引言环己烷选择性催化氧化生产环己醇和环己酮一直是当今催化化学领域最引人注目的研究课题之收稿日期:20151028基金项目:湖北省自然科学基金(2015CFB274)、有机功能分子合成与应用教育部重点实验室开放基金(2014⁃KL⁃014、2015⁃KL⁃

7、014)和荆楚理工学院校级项目(ZR201503)资助作者简介:马雪涛(1964⁃),男,副教授,联系电话:0724⁃2355625,E⁃mail:mxtjmhb@163.com第3期马雪涛,等:催化剂CoOx的制备、表征及其在分子氧选择性氧化环己烷中的应用191一.现阶段国内外研究环己烷氧化过程的体系很多,其中多相催化氧化一直是研究的热点.通常以杂原子分子筛作为催化剂,一方面催化剂易于与反应产物

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