二氧化铀芯块低温烧结机理研究

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1、中文摘要摘要进入21世纪以来，我国经济的高速发展使能源危机日益凸现，常规能源如煤炭、水能等已经不能满足社会经济发展需要；因而清洁、高效的核电就成为我国未来能源领域的一支生力军。随着国际上对环境保护的日益重视以及能源危机导致的能耗成本攀升，低温烧结二氧化铀芯块的研究在沉寂了近40年后再度成为核能大国研究的热点。要想将低温烧结工业实用化，就必须在低温烧结机理上有所发现，否则工艺的研究将面临瓶颈。然而国内外在低温烧结机理方面的成果乏善可陈，这就迫切需要加大对低温烧结机理研究的力度，为工艺提升找到一条路，并且丰富已知的活化烧结理论。本文根据缺陷化学

2、知识和已经取得的实验数据，建立和计算了超化学计量二氧化铀（UO2+x）的点缺陷模型（pointdefectmodel，PDM），在此基础上找出了超化学计量二氧化铀中各缺陷浓度、氧分压Po和多余氧x三者之间的内在联系，作出2各种缺陷的Brouwer图；利用PDM计算结果求出铀离子的扩散系数表达式和二氧化铀低温烧结动力学方程，并且探讨了二氧化铀低温烧结的可行性、必要条件、影响因素以及致密化过程等；用PDM预测烧结过程中出现非晶体的现象，并研究了非晶体对烧结过程的影响；进行二氧化铀坯块的微氧化低温烧结试验，利用试验数据对PDM和低温烧结机理进行验

3、证；分析和讨论PDM的优缺点。首次采用PDM研究了二氧化铀的低温烧结机理，研究结果表明：1、发现在实际烧结条件下，UO2坯块中的主要点缺陷为O˝和h˙；在Po很小i2时，UO2坯块中的主要点缺陷为O˝和V¨；绘制了各种点缺陷浓度随Po和x变iO2化的Brouwer曲线图。2、计算发现，温度一定时x与氧分压的1/6次方成比例。而在标准化学计量bs2UO2中掺入多余氧可使铀离子的扩散激活能降低约3ev，且DDDx、和∝，UxUxUx从而大大增加了铀离子的扩散系数。因此采用超化学计量UO2+x坯块是实现低温烧结的必要条件。3、基于烧结颈长大速率与

4、致密化动力学方程得出，影响二氧化铀低温烧结的因素有原始粉末粒径、粉末堆积方式、坯块原始密度、烧结温度、烧结时间、烧结气氛等；粉末压坯一定时，烧结温度、烧结时间和烧结气氛就成为控制低温烧结的关键因素。4、由计算知，当x=0.20时，与UO2在1700℃下烧结效果等效烧结温度为I中文摘要1010℃，与试验测量值1100℃十分接近。对模型进行检验，发现各理论计算值均和实际测量值符合的很好，说明了PDM在二氧化铀低温烧结中的正确性。关键词：PDM超化学计量二氧化铀低温烧结动力学方程非晶体II英文摘要ABSTRACTstEnteringintothe

5、21century,thehighspeeddevelopmentoftheeconomyinourcountryhasmadetheenergycrisisincreasinglyobvious.Generalenergy,suchascoal,hydro-energyandsoon,can’tmeettheneedofsocialeconomydevelopment.Hence,thecleanandeffectivenuclearenergyhasbecomethepromisingpartinfutureenergyfield.Wi

6、thmoreimportanceattachingtotheenvironmentprotectioninternationalandenergycostincreasingbecauseoftheenergycrisis,thestudyonlowtemperaturesinterofUO2becomesthehotspotofnuclearenergycountryagainafter40yearsdreariness.Toutilitythelowtemperaturesinteringindustry,somediscoveries

7、mustbefoundinthemechanismoflowtemperaturesintering.Otherwise,thestudyoftechnologywillbefacedwithbottleneck.Butthereisafewfindingsinthestudyoflowtemperaturesintering,whichcriesformoreeffortsputtingintothemechanicalstudyoflowtemperature,tofindamethodfortechnologypromotingand

8、enrichtheknownactivationsinteringtheory.Thispaperhasestablishedandcalculatedthepointdefec