电活性介孔碳的合成及构建漆酶生物传感器的研究

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1、摘要本文基于研制新的固定化酶材料，合成的电活性有序介孔碳，既具有电活性，保证酶生物传感器的氧化还原活性，又具有纳米孔道，有利于酶的固定和保持酶生物传感器的生物物质活性，进而提高传感器的性能。漆酶(Lac)生物传感器具有简便、高灵敏性、响应速度快的特点和广阔的应用前景，因此，选择漆酶固定在电活性有序介孔碳修饰的金电极上构建成漆酶生物传感器，用于研究污水中邻苯二酚的测定，为环境监测提供新思路。，以有机交联水性环氧树脂网络为碳源，sBA．15为模板，采用硬模板法合成了具有电活性的新型有序介孔碳(NOMC)。紫外分析，表明介孔碳中

2、含有大量的瓦电子。透射电镜分析，表明其具有典型的二维有序六角介孔结构，孔径大约为3nm。循环伏安测试表明，NOMC修饰Au电极在缓冲溶液中发生的是一质子一电子的表面控制准可逆过程。以NOMC作为固定漆酶的负载材料，首次应用于漆酶生物传感器。NOMC／Lac／Au电极催化邻苯二酚的氧化峰、还原峰电流均随着扫描速率的增加而线性增加，且发生的是一质子一电子的电极过程。采用不同的固定化酶方法构建的Lac传感器中，由PDDA静电吸附构建的传感器的综合性能最好。该传感器对底物邻苯二酚的线性检测范围是o．67～8．59“M，选择灵敏度为

3、o．349A／M，K孑值为13．49mM，检测限为O．117“M(S／N=3)。为了提高介孔碳的电催化活性，合成了另一种新的功能化介孔碳(Cu0．OMC)。透射电镜和能量散射光谱仪分析表明，Cu元素成功地引入到介孔碳孔道中形成了均一有序的介孔结构，且材料本身不含Si元素。循环伏安测试表明，CuO．OMC／Au电极在PBS缓冲溶液中具有良好的电催化活性。CuO．OMC／Lac／CS／Au电极在室温25±2℃，工作电压为+0．45VvsScE，pH值为5．2磷酸盐缓冲溶液的最佳实验条件下，表现了良好的传感性能，对邻苯二酚的线性

4、检测范围是o．67～15．75¨M，K垆为40．25pM，最低检测限为o．807州(S／N=3)。此外，该漆酶传感器还具有较好的重现性和稳定性。因此，电活性介孔碳可以作为一种新型的酶载体材料，提高了酶传感器的电子传导性能和敏感性，降低了检测下限。关键词：有序介孔碳漆酶生物传感器氧化铜改性介孔碳邻苯二酚ABSTRACTThissubjectbasedonresearchinganovelimmobiIizationmaterialofenzyme，orderedmesoporouscarbon(OMC)，whichwassy

5、nthesized，notonlyhadthepefformanceofelectronicalactiVitythatguaranteedtheredoxactiVi够ofenzymebiosensor，butalsohadthestructureofnanometerpassagewaythatwasadVantageousinanimmobiIizationofenzymeandmaintenanceofbiologicalactiVi砂ofbiosensor，andf．urtherimprovedpropertie

6、sofsensors．Laccase(Lac)biosensorhasthespeci6ccharacterofconvenience，highsensitiVity，rapidresponseandwideapplicationprospects．Therefore，Lac、VasselectedastheenzymetofabricateabiosensorwithOMCmod讯edelectrodetodeterminatecatecholinsewage，whichproVidesanewideaintheenVi

7、ronmentalmonitoring。Anovelorderedmesoporouscarbon(NOMC)waspreparedthrou曲hard-templatemethodwitho唱aniccross-linkedwate卜solubili哆epoxyresinascarbonresoufceandSBA一15astemplatereagent，whichhasthepe怕rmanceofelectrocatalysisactiveness．UltraViolet-Visible(UV—Vis)spectrum

8、showedNOMCcontainsmany7celectrons．Transmissionelec仃onmicroscopy(TEM)indicatedthatNOMChasthe够picaltwo-dimensionalorderedhexagonmesoStructurewithabout3nmo