探测器级cdznte：in晶体生长研究

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1、上海人学博上学位论文摘要化合物半导体Cdo9ZnolTe(CZT)是一种性能优异的新一代X、y射线探测器材料。由于其在医学、空阳J科学、机场、港口安检、核废料监测及其它核技术应用领域巨大的应用前景，受到各国的广泛关注。目前，国际上商业化的CZT晶体都是用高压布罩奇曼法(HPB)生长的，价格十分昂贵，这极大地限制其在各个领域的应用。低压布早奇曼法(LPB)由于设备简单、操作易控等优点，已经成为研究的热点。但是在低压布里奇曼法中，缺陷cd空位的补偿难以解决，即使在精确控制Cd／Zn分压的条件下，晶体电阻率也要比高压布里奇曼法生长的晶体低1～2个数量级，

2、且重复性较差。如何改善低压布里奇曼方法，生长出高性能CZT晶体是当前研究的主要目标。本文从提高晶体结构性能和电学性能两个方面着手，采用In掺杂和富Tc量控制相结合的低压布里奇曼法，成功地生长出具有自主知识产权的探测器级CZT：In晶体，并初步制备了CZT探测器。主要的内容与结论如下：1．传统的生长]：艺中忽略了CZT合成过程中所产生的杂质污染，本工作提出并丌展了CZT合成材料的提纯研究，获得了CZT材料物理气相输运的工艺参数并有效地提高了合成料的纯度。成分测试结果表明，Ag、Cu、A1、Fe、Na、Au、Ni的杂质含量均明显下降，尤其是Ag和Au的

3、去除比较完全，含量低于检测限。2．利用有限元方法对CZT晶体生长过程中热应力演变进行了数值模拟并研究了不同温度梯度、不同石英安瓿形状对晶体热应力分布的影响。在汁算中考虑了热传导、对流、辐射等热交换过程和相变过程。模拟结果表明：晶体在石英安瓿内壁附近，等径起始点处的热虑力较大，应力值的数量级约为109N／m2，晶体主体热应力较小，约在108N／m2数量级。较小的温度梯度以及较小的坩埚角度均有利于生长低缺陷密度的晶体。3．根据热应力模拟结果，首次提m了降低晶体内部位错密度的新工艺，简称为CB．LPB：不同生长阶段采用不同下降速度，并且在晶体下降至等径起

4、始VL海大学博士学位论文点处采用“回熔”操作。4．采用类化学反应平衡理论研究了各种点缺陷浓度、Cd压以及In掺杂量之间的变化关系，为我们的探测器级晶体生长实验提供理论依据。计算结果表明(1)较低的In掺杂量对晶体的电学性能影响较小；随着Ill掺杂量的增加，晶体中电子浓度增加而空穴浓度减小，晶体的导电类型由P型向N型转变；当In掺杂量增加到一定的程度，[Inca+】和[AIll_]曲线几乎重合，再增加In量，对晶体电学性能的影响不大。据此可推测采用适当的h1掺杂量很有可能得到近似本征性能的高阻晶体。(2)随着cd压的增加，电子浓度增加而空穴浓度减小，

5、晶体的导电类型逐渐由P型转变为N型。(3)研究了深能级反位缺陷1kd2+与cd压、In掺杂量的关系：降低cd压，减小In掺杂量均有利于提高Teed2+的浓度。5．利用CB—LPB生长工艺，最终成功地生长出探测器级CZT：In晶体，电阻率高达1．8xlO”Qcm，接近同类报道的最好水平。其中晶体结构性相当完好，x射线摇摆曲线半峰宽仅为31．8”；典型(111)面的平均位错密度仪为103～104／cm2，低于同类报道1～2个数量级；获得T011)面尺寸约为26mmx45mm的大体积单晶，有效地提高了晶体的利用率。单晶体体积最大可达70％。6．目前有关I

6、n掺杂量、富Te量与晶体电学性能之间的关系在理论与实践上尚缺乏一定的规律性，在这方面展开系统性的研究将具有十分积极的意义。我们采用了控制变量的实验方法来展开研究，并获得了高阻CZT晶体生长的关键工艺参数。研究表明：(1)固定h掺杂量为8x1017crfl-3时，随着富Te量的增加，晶体的导电类型逐渐由N型向P型转变；富Te量对电子迁移率有着显著地影响，增加富Te量会减小电子迁移率，但是划空穴迁移率影响不大。f2)当富Te量为1．2wt％Hd，随着hl掺杂量的降低，晶体的导电类型由N型逐渐的向P型转变：h1掺杂量的降低有利于提高载流子迁移率。(3)当

7、In掺杂量为5x1017cm一、富Te量为1．2wt％时获得了电阻率高达1．89x10⋯flcm的晶体。7．综合低温光致发光以及深能级瞬态谱的测试与分析结果，构建了存富Te下生长的CZT：In晶体中的主要缺陷能级。Incd+、死d+、Te(2+，其能级位置分别在导带以下0．01、o．03、o．74eV。Vca一、A中心伽倒+．％，)一、％广，其能级位置分别在价带上O．02、O．18、O．45eV。其中首次利用PL和DLTS技术分别测V上海大学博士学位论文出导带下0．03eV、0．74eV的能级，分别对应反位缺陷Teca+、Te∥+的能级位置，这接近

8、于Berding的理论计算结果0．01eV、0．75eV。8．使用自主生长的的高性能CZT：In晶体，初步制备了MSM结构