无铅钙钛矿结构陶瓷电容器介质材料的制备与介电性能的研究

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1、中文摘要本文以具有钙钛矿结构的无铅电容器陶瓷材料[BaTi03、Bax(Bio．5Nao．5)1．xTi03和Ba(ZrxTil．x)03]为研究对象，分析了其组成和晶体结构对材料微观形貌和介电性能等方面的影响，并以探索高介电性能、良好弛豫特性的无铅电容器介质材料为目标，提出微区居里温度随机分布的数学模型，分析了材料居里温度的分布与微区成分、结构差异的关系。主要内容包括：讨论了Ce和Cu掺杂对BaTi03陶瓷材料介电性能、晶体结构和微观形貌的影响。Ce的掺杂使BaTi03陶瓷的介电性能有了一定的提高。Ce4+离子进入钙钛矿

2、结构中取代部分Ti4+离子，使BaTi03的自发极化降低强度，BaTi03陶瓷材料的居里温度向低温方向移动，并使陶瓷材料显示出高介电常数；而CuO的加入降低了试样的烧结温度，由于液相传质作用，试样的微观形貌有了较大的改变。研究了(Bio．5Nao．5)T103．BaTi03二元陶瓷晶体结构、微观形貌和介电性能方面的变化规律。由于Ba2+离子对Na+离子进行取代时产生了离子空位，介电常数在各个温度区间有明显的上升；Ba2+的加入还会以BaO的形式填充部分Bi3十和O玉离子空位，从而降低材料的介质损耗。同时，准同相界的高晶格活

3、性及四方相的出现也是陶瓷材料介电性能提升的原因之一。Y203的掺杂则对材料的介电峰产生了压低展宽的作用；而在BNBT6试样基础上掺杂Ce02使试样的介电损耗大幅下降，其影响机理与在BaTi03陶瓷中相同。之后，通过研究BNT基陶瓷的介电温谱，分析了BNT基材料的高温相交过程。而后，受Pb(ZrTi)03基陶瓷启发，尝试合成了Ba(ZrTi)03二元陶瓷，在Zr含量在20．30a仍A之间这一组成附近存在着立方、四方共存的准同相界，由于准同相界的高晶格活性，材料在介电常数和弛豫特性上有了较大的提高。以Ba(Zro．25Tio．

4、75)03为基础，研究了Y203掺杂对陶瓷材料的影响。结合X衍射结果和试样的介电常数．温度关系曲线，我们推断在Y203掺杂过程中，Y3+对钙钛矿结构中原始离子的取代分为两个步骤，不同的步骤中Y3+的掺杂对晶格参数和居里温度产生了截然不同的影响。Ce02的掺杂虽然未使陶瓷材料在介电性能上有所提高，但是掺杂量为0．4、0．6at％时试样出现半导化现象，我们对此进行了分析，并总结其规律，相信会对锆钛酸钡基陶瓷在半导体材料方面的研究提供参考。最后，结合锆钛酸钡基陶瓷的实验结果，在成分起伏理论的基础上，利用随机过程理论，迸一步提出了

5、微区居里温度正态分布的数学模型。并结合具体实验结果，对数学模型进行了验证。该结果为提高陶瓷材料弛豫特性、开发低温度变化率的电容器介质材料提供了新的思路和可靠依据。关键词：无铅：钙钛矿结构；介电性能；掺杂改性；晶格ABSTRACTTheeffectsofcompositionandcrystallatticeoflead．freeceramicswithperovskitetypestructure，whichisemployedindielectriccapacitorapplications，havebeenwidely

6、investigated．Andthen，aimingatexploringmaterialswithhi曲dielectricperformanceandrelaxercharacter,atheoreticalmodelofnormalrandomdistributionofCuriepointhasbeenputforward，whichcalltelltheinfluenceofthefluctuationincontentandstructureofmicro-domainsontheCuriepointofth

7、eceramics．Firstly,westudytheCeandCudopingeffectsondielectricproperties，crystallatticeandthemicrostmctureofBaTi03ceramics．Ce4+replaceTi针ionsinB．siteofperovskitetypestructure，whichrestrainthespontaneouspolarization．OwningtotheshiftingofCuriepointtowardslowtemperatur

8、e，thepermittivitybecomeshigheratroomtemperature；CudopingCanenhancethemasstransferinliquidphaseduringthesinteringprocess，asaresult，themicrostructureischa