机械混炼插层法制备天然橡胶蒙脱土纳米复合材料的研究

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1、摘要本论文采用改进的机械混炼插层法，制备了～系列天然橡胶／蒙脱土插层纳米复合材料，并对其结构与性能进行研究。改进后的机械混炼插层法引入可反应的单体，该单体既可与橡胶产生化学键合，又可对蒙脱土进行插层并在其层问原位聚合，从而加强蒙脱土无机片层与天然橡胶大分子链段的相互作用，实现蒙脱土与橡胶在纳米尺度上的复合；同时保留了传统机械混炼插层法工艺简单、易于工业化生产的优点。本论文采用间苯二酚一六次甲基四胺络合物(RH)作为可反应的单体，利用其与橡胶的良好粘合作用和能在蒙脱土层间原位聚合的特点来加强蒙脱土与天然橡胶的粘合。通过对

2、RH插层不同改性蒙脱土体系的结构与性能的研究，确定并证明了影响RH插层蒙脱土效果的主要因素是蒙脱土层间基团与RH之间的相互作用。若改性蒙脱土层间的基团与RH或其分解产物有良好的相互作用，则可以提高插层效率，从而得到性能优异的橡胶／蒙脱土插层纳米复合材料。通过改进的机械混炼插层法，利用RH的分解产物间苯二酚能对未改性蒙脱土进行插层的特点，制备了天然橡胶／蒙脱土原土纳米复合材料。省去了传统方法中利用离子置换法或化学反应法对蒙脱土进行预先有机化改性的步骤，从而极大简化了生产工艺，降低了生产成本。x射线衍射(XRD)分析和透射

3、电镜(TEM)分析证明蒙脱土无机片层与天然胶基体实现了纳米尺度上的复合；物理机械性能测试表明该材料实现了对天然胶的补强，且具有较好的耐老化性能；动态力学性能测试(DMA)和加工性能测试(RPA)表明NR／RH／MMT体系改善了纯天然胶的动态力学性能和加工性能。根据对影响RH插层蒙脱土效果主要因素的研究，使用新的改性方法，制备了两种新型改性蒙脱土AMMT和EMMT，其层间含有可参与RH自身原位聚合反应从而可提高RH插层效率的有机基团，并将两种新改性蒙脱土应用在天然胶／RH体系中，研究所得复合材料的结构与性能。红外光谱测试

4、表明新型改性蒙脱土层间的有机基团参与了RH的聚合反应；XRD测试表明有更多的大分子链段插入蒙脱土层间使其层间距增大；TEM分析观察到蒙脱土无机片层在橡胶基体中纳米级分散；对其Payne效应的研究和交联密度的研究表明，无机片层填料在橡胶基体中分散良好；物理机械性能测试表明两种新型改性蒙脱土对天然胶有着良好的补强作用和抗老化作用，其补强效果优于未改性的蒙脱土和利用传统方法制备的其他改性蒙脱土；RPA测试表明AMMT和EMMT比蒙脱土原土进一步改善了胶料的加工性能；DMA测试表明，NR／RH／AMMT体系和NR／RH／EMM

5、T体系在O4C时比纯天然胶具有更高的tan6华南理工大学工学硕士学位论文值，60。C时具有更低的tan6值，表现出很好的抗湿滑性和较低的滚动阻力，有利于其在高性能轮胎胎面胶中的应用。关键词：天然橡胶；蒙脱土；插层；纳米复合材料；机械混炼插层法；原位插层聚合ⅡAbstractInthisdissertation，aseriesofnaturalrubber／montmorillonitenanocompositesarepreparedbytheamelioratedmechanicallymixingintercala

6、tionmethod，andthecomposites’structuresandpropertiesarestudied．Theamelioratedmethodutilizesareactivemonomerthatcannotonlyhavechemicalreactionswithnaturalrubberbutalsointercalateintotheclaylayerstostrengththeinteractionbetweentherubbermatrixandthesilicatelayers．Wi

7、ththemonomer’sinsitupolymerization，thegalleriesspaceofthemontmorilloniteisenlargedandthesilicatelayersaredispersedinthematrixonananometerscale．Furthermore，theamelioratedmethodstillremaiastheoperationaladvantagesofthetraditionalmethod，whichenableittobesuitablefor

8、theindustrialproduction．RH，theresorcinandhexamethylenetetraminecomplexhasbeenchosenasthemonomertostrengththeinteractionsbetweentherubbermatrixandinorganiclayersinthed